|
(21), (22) Заявка: 2001111992/06, 07.05.2001
(24) Дата начала отсчета срока действия патента:
07.05.2001
(43) Дата публикации заявки: 20.02.2003
(45) Опубликовано: 10.09.2003
(56) Список документов, цитированных в отчете о поиске:
Исходные требования на проектирование установки сжигания стружки. – Комбинат “Электрохимприбор”, 2000. RU 94041038 A1, 20.09.1996. RU 2122250 C1, 20.11.1998. GB 1445458 A, 11.08.1976. US 5082603 A, 21.01.1992. FR 2074812 A, 08.10.1971.
Адрес для переписки:
123060, Москва, ул. Расплетина, 4, к.1, п.7, А.Д.Плюхову
|
(71) Заявитель(и):
Закрытое акционерное общество “Компания Детрилит”
(72) Автор(ы):
Соловьев В.Ф., Поляков Л.А., Цивилин В.М., Савухин С.А., Пономарев-Степной Н.Н., Дегальцев Ю.Г., Плюхов А.Д., Власов В.В., Волков С.П.
(73) Патентообладатель(и):
Закрытое акционерное общество “Компания Детрилит”
|
(54) СПОСОБ УТИЛИЗАЦИИ СТРУЖКИ ИЗ ОБЕДНЕННОГО УРАНА
(57) Реферат:
Изобретение относится к области переработки отходов из обедненного урана. Сущность изобретения: способ утилизации стружки из обедненного урана заключается в окислении урана до закиси-окиси урана. Окисление ведут в две стадии: окисление урана до диоксида урана водой при 100 5oС с последующим окислением диоксида урана до закиси-окиси урана на воздухе при 700 10oС в течение 3-5 ч. Преимущества изобретения заключаются в обеспечении безопасного проведения способа за счет контроля температурного режима и повышении экологической безопасности за счет исключения образования пылегазовой смеси. 2 з.п.ф-лы., 3 ил.
Изобретение относится к области утилизации отходов из обедненного урана, в частности, находящегося в виде стружки.
В настоящее время на складах различных предприятий атомной промышленности скопилось значительное количество стружки из обедненного урана.
Высокая химическая активность урана, большая удельная поверхность стружки, возможность ее искрения и самовоспламенения при механических воздействиях, длительное хранение и транспортировка стружки металлического урана представляют высокую потенциальную опасность с точки зрения аварийных ситуаций (пожары, взрывы, радиоактивное загрязнение окружающей среды и т.п. ).
Радикальным средством решения вопросов безопасности при длительном хранении урановой стружки является перевод ее в пожаровзрывобезопасный продукт: закись-окись урана, являющийся наиболее устойчивым из окислов урана.
До настоящего времени получение этого продукта осуществлялось прямым сжиганием металлического урана на воздухе или в кислороде.
Наиболее близким к заявляемому способу утилизации стружки из обедненного урана является способ, заключающийся в брикетировании (прессовании) стружки и дальнейшем сжигании ее в рабочей емкости установки, в которую подают воздух, нагретый до температуры 400oС. (Исходные требования на проектирование установки сжигания стружки. Комбинат “Электрохимприбор”, 2000 г.).
Взаимодействие урана с кислородом воздуха протекает по реакциям: U+O2=UO2, (1) 3U+4O2=U3O8; (2) 3UO2+O2=U3O8. (3) Экзотермический характер химической реакции (2), т.е. с выделением большого количества тепла, приводит к повышению температуры урановой стружки до 450-550oС. Дальнейшее регулирование температуры стружки производится путем изменения расхода газового реагента (воздуха), изменения концентрации кислорода в газовом реагенте за счет его разбавления азотом, а также путем изменения температуры и расхода охлаждающего воздуха, подаваемого в рубашку рабочего объема.
Максимальная температура стружки не превышает 600oС. Образующийся при этом порошок окислов урана частично остается внутри рабочего объема установки, а частично в виде пыли переходит в газовую фазу, что создает трудности в обеспечении экологических требований безопасности при утилизации урановой стружки.
Задачей, на которую направлено изобретение, является обеспечение безопасного проведения способа утилизации урановой стружки за счет контролируемости температурного режима проведения способа и повышение экологической безопасности способа за счет исключения образования пылегазовой смеси урана.
Для этого предложен способ утилизации стружки из обедненного урана, заключающийся в окислении урана до закиси-окиси урана, отличающийся тем, что окисление ведут в две стадии: окисление урана до диоксида урана водой при температуре 100 5oС с последующим окислением диоксида урана до закиси-окиси урана на воздухе при температуре 700 10oС в течение 3-5 часов.
При этом окисление урана до диоксида урана ведут путем кипячения в воде в течение 25-30 часов.
Также окисление урана до диоксида урана ведут в водяном паре в течение 4-6 часов.
Такой способ осуществляется на первой стадии по реакции:  которая является эндотермической (В.С. Емельянов, А.И. Евстюхин – Металлургия ядерного горючего, Атомиздат, 1964).
Затем полученный диоксид урана (UO2) окисляется на воздухе при температуре 700 10oС до закиси-окиси урана (U3O8) по реакции (3). Обе эти химические реакции являются эндотермическими, т.е. процесс окисления урана проходит с поглощением тепла, а следовательно, обеспечивается полная контролируемость температурных режимов осуществляемых процессов окисления и не образуется пылегазовая смесь урана, создающая экологическую опасность работ при прямом сжигании урана.
На фиг. 1 показан процесс окисления урановой стружки в кипящей воде (100 5oС). В качестве ординаты на этом графике приведена степень окисления урана. Эта величина получена расчетным путем из экспериментальных значений привеса стружки по формуле  где К – степень окисления урана в процентах, Ро – вес исходной стружки, Р – вес стружки после соответствующего цикла испытаний, Puo2 – расчетный вес стружки, окисленной до диоксида урана (UO2) по реакции (4).
На фиг. 2 показан процесс окисления урановой стружки в водяном паре (100 5oС).
На фиг. 3 показан процесс окисления порошка диоксида урана (UО2) на воздухе при температуре 700 10oС. В качестве ординаты на этом графике приведена степень окисления диоксида урана (К), рассчитанная по формуле  где Puo2 – вес стружки после первой стадии испытаний, Р – вес стружки после соответствующего цикла испытаний, Pu3o8 – расчетный вес исходной стружки при окислении до U3O8.
Способ осуществлялся следующим образом.
На экспериментальной лабораторной установке, включающей в себя цилиндрический сосуд объемом 12 л (автоклав), изготовленный из нержавеющей стали, и электроплитку, проведена проверка предполагаемых процессов окисления урановой стружки до порошка диоксида урана.
На крышке автоклава имеются манометр, гермоввод для термопар, два клапана давления (рабочий и аварийный) и вентиль для регулировки давления пара в автоклаве. Скорость выхода пара измеряется расходомером (в л/мин), подсоединенном к выходу регулирующего вентиля. Обычно скорость выхода пара, измеряемая расходомером, находилась в пределах ~15 л/мин, что близко к расчетному значению, полученному по весу выкипевшей воды.
Температура стружки и пара в автоклаве в процессе испытаний измерялась хромель-алюмелевыми термопарами с записью на потенциометре КСП-4.
При изучении кинетики окисления стружки в кипящей воде в автоклав помещался сосуд с предварительно взвешенной стружкой и заливался водой (~4 л). Нагрев воды и поддержание режима ее кипения осуществляли электроплиткой. Взвешивание стружки проводилось каждые 4-5 часов, при этом стружка высушивалась в сушильном шкафу до постоянного веса. Контроль степени окисления осуществлялся по привесу стружки (фиг.1). Цифрами обозначены номера экспериментов.
Видно, что окисление стружки урана в кипящей воде до диоксида урана осуществляется за 25-30 часов. Наблюдаемое различие в экспериментах 1-4 определяется некоторой неоднородностью стружки по толщине.
Для изучения кинетики окисления стружки в водяном паре в автоклав заливали воду (~4 л) и помещали сосуд с предварительно взвешенной стружкой выше уровня воды. В остальном эти эксперименты проводились аналогично экспериментам в кипящей воде. Результаты этих экспериментов, представленные на фиг. 2, показывают, что для окисления стружки урана в водяном паре (100 5oС) до диоксида урана достаточно 4-6 часов.
Для идентификации образовавшихся в процессе этих экспериментов продуктов в виде порошков проводился рентгенофазовый анализ на дифрактометре общего назначения ДРОН-3м, который подтвердил окисление урановой стружки до кубической фазы UO2.
Дальнейшее окисление диоксида урана до закиси-окиси урана проводилось в шахтной силитовой печи при температуре 700 10oС на воздухе. Измерения проводили каждый час. Результаты этого эксперимента, представленные на фиг.3, показывают, что полное окисление порошка диоксида урана до закиси-окиси урана достигается за 3-5 часов.
Таким образом, изобретение позволит осуществить утилизацию стружки из обедненного урана безопасным и экологически чистым способом.
Формула изобретения
1. Способ утилизации стружки из обедненного урана, заключающийся в окислении урана до закиси-окиси урана, отличающийся тем, что окисление ведут в две стадии: окисление урана до диоксида урана водой при 100 5oС с последующим окислением диоксида урана до закиси-окиси урана на воздухе при 700 10oС в течение 3-5 ч.
2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что окисление урана до диоксида урана ведут путем кипячения в воде в течение 25-30 ч.
3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что окисление урана до диоксида урана ведут в водяном паре в течение 4-6 ч.
РИСУНКИ
MM4A – Досрочное прекращение действия патента СССР или патента Российской Федерации на изобретение из-за неуплаты в установленный срок пошлины за поддержание патента в силе
Дата прекращения действия патента: 08.05.2007
Извещение опубликовано: 27.07.2008 БИ: 21/2008
|
|