Патент на изобретение №2183035

(54) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ГОМОГЕННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

(57) Реферат:

Изобретение относится к области атомной техники и может быть использовано для получения гомогенного ядерного топлива из смеси оксидов урана и плутония. Способ включает загрузку в камеру порошков оксидов урана и плутония и магнитных игл, смешивание порошков оксидов урана и плутония с помощью магнитных игл, прессование полученной смеси порошков в таблетку и спекание таблеток. Магнитные иглы перемещаются в камере под воздействием переменного магнитного поля. Камеру заполняют на 70 – 90% ее объема порошками оксидов урана, плутония и магнитными иглами. При этом отношение суммарной массы порошков оксидов урана и плутония к массе магнитных игл задают от 0,30 до 0,65, преимущественно от 0,40 до 0,50. Затем камеру вместе с порошками и магнитными иглами подвергают глубокому охлаждению и проводят смешивание порошков. Технический результат: повышение дисперсности, равномерности перемешивания, насыпной массы и текучести пресс-порошка. Улучшение этих характеристик повышает производительность процесса и обеспечивает ядерную безопасность при смешивании. 6 з.п. ф-лы, 2 ил., 1 табл.

Изобретение относится к области атомной техники и может быть использовано для получения гомогенного ядерного топлива из смеси оксидов урана и плутония с содержанием плутония от 1 до 40 мас.% для ядерных реакторов на быстрых и тепловых нейтронах (МОХ-топлива). Изобретение может быть использовано в производстве таблеток тепловыделяющих элементов активных зон АЭС.

Технология изготовления таблеток оксидного ядерного топлива состоит из операций, связанных с подготовкой пресс-порошка, операции прессования таблеток и операции спекания таблеток в восстановительной атмосфере.

При изготовлении таблеток топлива из нескольких компонентов, например из оксидов урана и плутония, подготовка пресс-порошка включает операцию смешивания компонентов. От этой операции зависят многие характеристики готовой таблетки и в первую очередь гомогенность твердого раствора (U,Pu)O₂, плотность, величина зерна, микроструктура.

Известен способ получения таблеток МОХ-топлива, состоящий из подготовки пресс-порошка путем смешивания оксидов урана и плутония, прессования порошка и спекания полученных таблеток, при котором с целью более равномерного распределения компонентов в пресс-порошке проводят измельчение и смешивание компонентов в шаровой мельнице /Мохова В.А. Промышленное производство и опыт эксплуатации (U, Pu)O₂ – топлива в реакторах LWRM. ЦНИИАтоминформ. – 1991, выпуск 20, с.26 и 27/.

Известен также способ изготовления таблеток для твэлов реакторов на тепловых нейтронах из (U, Pu)O₂, включающий предварительное перемешивание порошков оксидов урана и плутония в V-образном смесителе и размол смеси в течение 20 часов в шаровой или молотковой мельнице с последующими операциями прессования полученной смеси и спекания таблеток /Решетников Ф.Г., Бибилашвили Ю.К. и др. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов. В 2 кн. Кн. 1. -М.: Энергоатомиздат, 1995, с. 110/.

Однако с помощью этих способов не удается достичь равномерного распределения компонентов в пресс-порошке, и в структуре спеченных таблеток наблюдается наличие двух фаз. Такие таблетки не растворяются полностью в азотной кислоте, что осложняет реализацию замкнутого цикла.

Наиболее близким техническим решением к заявленному способу является способ получения гомогенного ядерного топлива из смеси диоксидов урана и плутония для изготовления таблеток, включающий подготовку пресс-порошка путем смешивания компонентов в вихревом слое, прессование и спекание таблеток /патент RU 2122247, МКИ⁶ G 21 С 21/00 – прототип/. Вихревой слой создается за счет хаотического перемещения магнитных игл в переменном магнитном поле, которые, увлекая с собой частицы порошков оксидов, одновременно не только перемешивают порошки, но и измельчают их, уплотняют и активируют поверхность частиц порошка. Смешивание порошков производят в рабочем объеме смесителя цилиндрической формы, в который помещают магнитные иглы. Рабочий объем смесителя заполняют на 50 – 70% смесью диоксидов урана и плутония.

Известный способ имеет следующие недостатки. Узкая рабочая зона смесителя (зона переменного магнитного поля), что вызывает необходимость в процессе перемешивания производить возвратно-поступательные движения рабочего объема, представляющего собой герметично закрытый цилиндр, что в свою очередь может привести к недостаточной гомогенности перемешивания компонентов. Цилиндрическая форма рабочего объема накладывает ограничения на загрузку компонентов с точки зрения ядерной безопасности осуществления известного способа перемешивания. Пресс-порошки, получаемые по данному способу, имеют недостаточную насыпную плотность и не обладают текучестью, необходимой для того, чтобы применять его в автоматизированном производстве МОХ-топлива, что вызывает необходимость ввода операции гранулирования пресс-порошка на стадии прессования таблеток, понижая производительность изготовления МОХ-топлива и увеличивая энергозатраты. Кроме того, использование известного способа может привести к повышенному загрязнению смеси порошков примесями, например железом до 1000 ppm, образующимся за счет натирания магнитных игл.

Основной технической задачей настоящего изобретения является повышение дисперсности, насыпной массы, текучести получаемой смеси порошков и равномерности перемешивания компонентов по всему объему порошка, повышение производительности процесса и обеспечение ядерной безопасности при смешивании.

Поставленная задача достигается тем, что согласно способу включающему загрузку в камеру смесителя порошков оксидов урана и плутония и магнитных игл, смешивание порошков оксидов урана и плутония с помощью магнитных игл, перемещающихся в камере под воздействием переменного магнитного поля, прессование смеси порошков в таблетку и спекание таблеток, камеру заполняют на 70% – 90% ее объема порошками оксидов урана, плутония и магнитными иглами, при этом отношение суммарной массы порошков оксидов урана и плутония к массе магнитных игл задают от 0,30 до 0,65, преимущественно от 0,40 до 0,50, затем камеру вместе с порошками и магнитными иглами подвергают глубокому охлаждению и проводят смешивание порошков.

Поставленная задача достигается также тем, что в частных вариантах выполнения способа смешивание производят до достижения насыпной плотности от 2,2 г/см³ до 2,6 г/см³ в течение 2-5 минут, охлаждение камеры с порошками оксидов урана и плутония и магнитными иглами осуществляют жидким азотом, магнитные иглы изготовляют из материала с твердостью по шкале Роквелла от 69 до 71 ед, коэрцетивной силой от 60 до 770 эрстед, например из стали 38ХМЮА, или стали 7ХГ2ВМ, или стали ОХ14АГ12, или стали ЮНДК35Т5, а внутренняя поверхность камеры смесителя имеет в поперечном и продольном сечениях форму овала.

На фиг. 1 приведена общая схема устройства для смешивания порошков по предлагаемому способу.

На фиг.2 приведена микроструктура таблеток, полученных в соответствии с прототипом (а) и предлагаемым способом (б).

Способ осуществляют следующим образом.

Обрабатываемый материал – порошки оксидов урана и плутония – помещают в камеру смесителя, внутренний объем которой имеет в поперечном и продольном сечениях форму овала (фиг. 1), изготовленную из немагнитного материала, например из титана. Туда же засыпают магнитные иглы. Затем камеру смесителя с магнитными иглами и порошками оксидов урана и плутония на несколько минут погружают в хладагент, например жидкий азот, и сразу после этого помещают между электромагнитными индукторами. При подаче электропитания на индукторы в камере смесителя возникает сложное результирующее магнитное поле, приводящее в интенсивное движение магнитные иглы, посредством которых и происходит обработка исходного вещества.

Исходным материалом для обработки по предлагаемому способу была выбрана смесь порошков U0₂ и РuO₂ в соотношении 75% : 25% по массе в количестве 5,3 кг. Насыпная плотность смеси была равна 2 г/см³. Масса магнитных игл, изготовленных из стали 38ХМЮА, составила 10,6 кг. При этом соотношение массы смешиваемых порошков к массе магнитных игл составило 0,5. Эти количества смешиваемых порошков и магнитных игл были рассчитаны заранее для того, чтобы камера смесителя, имеющая объем 4,5 л, была заполнена на 90%. Порошки оксидов урана и плутония с магнитными иглами засыпали в камеру, герметизировали и погружали в жидкий азот. После охлаждения в жидком азоте в течение 5 минут камеру со смесью порошков и магнитных игл помещали в смеситель и проводили операцию перемешивания, измельчения и уплотнения пресс-порошка в течение 5 минут. Затем камеру извлекали из смесителя, охлаждали в течение 20 минут, открывали и отделяли полученную смесь порошков от игл с помощью сит, после чего определяли насыпную плотность и текучесть полученного пресс-порошка. Они составили соответственно 2,4 г/см³ и 8,0 г/с. Для определения содержания плутония и равномерности его распределения в пресс-порошке случайным образом было отобрано 5 проб по 0,2 г из разных мест объема порошка и исследовано методом кулонометрии с контролируемым потенциалом. По результатам пяти измерений среднее значение содержания Рu в порошке составило 25,00 0,05%.

Из полученного пресс-порошка на гидравлическом прессе прессовали таблетки при давлении 3 т/см², которые затем спекали в шахтной вакуумной электропечи сопротивления СШВЭ – 1.2,5/25 И3, в которой предусмотрен продув газа.

Спекание таблеток проводили в протоке аргоноводородной смеси с содержанием водорода – 7% об. по следующему температурному режиму:
– нагрев со скоростью 600^oС/ч до 1750^oС;
– выдержка при 1750^oС 5^oС в течение двух часов;
– охлаждение со скоростью 600^oС/ч до комнатной температуры;
– выгрузка спеченных таблеток.

Спеченные таблетки исследовали с помощью металлографического анализа.

Экспериментально получен ряд оптимальных параметров способа, позволяющих повысить равномерность перемешивания, измельчение, насыпную массу, текучесть пресс-порошка и производительность процесса.

Часть магнитных игл под действием бегущей составляющей магнитного поля, перемещается в сторону его движения и постепенно скапливается в нижнем углу камеры штатного смесителя, имеющей форму прямоугольного параллелепипеда. Это приводит к неравномерному распределению магнитных игл по объему рабочей камеры и снижению производительности перемешивания. С целью исключения данного явления внутренний объем камеры смесителя для осуществления заявляемого способа имеет в поперечном и продольном сечениях форму овала (фиг.1), за счет чего магнитные иглы в процессе перемешивания беспрепятственно увлекаются магнитным полем во всем объеме камеры смесителя. Кроме того, выбранная форма камеры смесителя удовлетворяет требованиям ядерной безопасности, что необходимо при работе с МОХ-топливом.

Экспериментально были установлены условия минимального натирания железа и увеличения производительности процесса перемешивания и измельчения порошка.

В результате материалом для изготовления магнитных игл были выбраны сплавы 38ХМЮА, 7ХГ2ВМ, ОХ14АГ12 и ЮНДК35Т5. Эти сплавы характеризуются высокой коэрцетивной силой и остаточной индукцией и соответственно высокой магнитной энергией. Коэрцетивная сила сплавов в 10-20 раз выше, чем у заэвтектоидной стали ШХ15. Кроме того, выбранные сплавы обладают повышенной твердостью R_c=6971 ед.

Производительность прессования топливных таблеток зависит от насыпной плотности и текучести пресс-порошка. Были определены параметры загрузки обрабатываемого материала и магнитных игл в камеру смесителя для повышения насыпной плотности и текучести пресс-порошков. Установлено, что уплотнение материала для увеличения насыпной плотности и текучести порошков происходит при соотношениях массы порошка к массе магнитных игл, находящемся в интервале от 0,30 до 0,65, и заполнении камеры смесителя на 70% – 90% по объему.

Характеристики пресс-порошков, полученных по способу прототипа и заявляемому способу, и спеченных таблеток, изготовленных из них, в сравнении приведены в таблице и на фиг.2.

Из таблицы и фиг.2 видно, что предлагаемый способ позволяет получать мелкодисперсные, плотные пресс-порошки, обладающие высокой текучестью, из которых изготовляют бездефектные таблетки с гомогенным распределением плутония (фиг.2) за счет повышенной активности порошка при спекании.

Использование предлагаемого способа получения гомогенного ядерного топлива обеспечивает по сравнению со способом прототипа новый технический результат:
1. Позволяет получать пресс-порошки с высокой текучестью и насыпной плотностью, что повышает производительность прессования таблеток МОХ-топлива для реакторов на тепловых и быстрых нейтронах.

2. Позволяет получать пресс-порошки с равномерно распределенными по всему объему мелкодисперсными частицами компонентов, что позволяет изготовлять таблетки МОХ-топлива с гомогенным распределением плутония на микроуровне.

3. Повышает производительность приготовления пресс-порошков МОХ-топлива.

4. Обеспечивается выполнение требований по ядерной безопасности при работе с радиоактивными материалами.

Источники информации
1. Мохова В.А. Промышленное производство и опыт эксплуатации (U,Pu)O₂ – топлива в реакторах LWRM. ЦНИИАтоминформ. – 1991, выпуск 20, с.26 и 27.

2. Решетников Ф. Г., Бибилашвили Ю.К. и др. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов. В 2 кн. Кн. 1. – М.: Энергоатомиздат, 1995, с.110.

3. Патент RU 2122247, МКИ⁶ G 21 С 21/00 – прототип.

Формула изобретения

1. Способ получения уран-плутониевого ядерного топлива, включающий загрузку в камеру смесителя порошков оксидов урана и плутония и магнитных игл, смешивание порошков оксидов урана и плутония с помощью магнитных игл, перемещающихся в камере под воздействием переменного магнитного поля, прессование смеси порошков в таблетку и спекание таблеток, отличающийся тем, что камеру заполняют на 70 – 90% ее объема порошками оксидов урана, плутония и магнитными иглами, при этом отношение суммарной массы порошков оксидов урана и плутония к массе магнитных игл задают от 0,30 до 0,65, преимущественно от 0,40 до 0,50, затем камеру вместе с порошками и магнитными иглами подвергают глубокому охлаждению и проводят смешивание порошков.

2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что смешивание производят до достижения насыпной плотности смеси от 2,2 до 2,6 г/см³.

3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что смешивание производят в течение 2-5 мин.

4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что охлаждение камеры с порошками оксидов урана и плутония и магнитными иглами осуществляют жидким азотом.

5. Способ по п. 1, отличающийся тем, что магнитные иглы изготовляют из материала с твердостью по шкале Роквелла от 69 до 71 ед. и коэрцетивной силой от 60 до 770 эрстед.

6. Способ по п. 5, отличающийся тем, что магнитные иглы изготовляют из стали 38ХМЮА, или стали 7ХГ2ВМ, или стали ОХ14АГ12, или стали ЮНДК35Т5.

7. Способ по п. 1, отличающийся тем, что внутренняя поверхность камеры смесителя имеет в поперечном и продольном сечениях форму овала.

РИСУНКИ