Патент на изобретение №2181189

(54) СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ ТОЛЩИНЫ СЛОЯ БАРЬЕРНОГО ПОКРЫТИЯ ОБОЛОЧКИ ТВЭЛА ИЗ КОНСТРУКЦИОННЫХ МАТЕРИАЛОВ

(57) Реферат:

Изобретение относится к области атомной техники и может быть использовано для контроля толщины слоя циркония или его сплавов или для дефектоскопии материалов различных изделий. Регистрируют вторичное излучение, возбуждаемое в слое покрытия, затем рассчитывают параметры взаимодействия излучения со структурой материала слоя и по этим параметрам графически по эталону определяют толщину слоя. В качестве источника позитронов используют ²²Na. Регистрируют спектр распределения совпадений аннигиляционных гамма-квантов в зависимости от угла их разлета и затем рассчитывают параметр формы спектра как отношение площади в области максимума спектра к общей площади спектра. Техническим результатом изобретения является повышение точности определения толщины слоя барьерного покрытия. 2 з.п. ф-лы, 2 ил.

Изобретение относится к области атомной техники для определения толщины слоя барьерного покрытия на оболочке ТВЭЛа из конструкционных материалов и может быть использовано для контроля толщины слоя циркония или его сплавов и для решения задач дефектоскопии материалов различных изделий.

Известен способ определения толщины слоя покрытия, использующий рентгенофлюоресценцию как один из методов рентгеноспектрального анализа в металловедении [1]. Падающие на образец из исследуемого материала электроны в результате своего торможения вызывают первичные рентгеновские гамма-кванты, которые в свою очередь в результате фотоэффекта ионизируют соответствующий рентгеновский уровень (К-, L- уровень) атома в слое покрытия и в процессе ионизации отдают свою энергию, которая идет на преодоление энергии связи электрона с атомом и на передачи ему части кинетической энергии. Переход электронов с более высоких орбит на освободившиеся вызывает вторичное рентгеновское излучение. Зарегистрировав прохождение вторичного рентгеновского излучения через слой покрытия образца из исследуемого материала, с учетом коэффициента ослабления излучения в слое, определяют толщину этого слоя.

Наиболее близким решением к предложенному способу по технической сущности и достигаемому результату является способ контроля толщины слоя циркония на внутренней поверхности ТВЭЛьных оболочек из циркалоя-2 [2-прототип], в котором источник гамма-излучения с энергией 60 кэВ²⁴¹ Аm помещают внутри оболочки, перед источником устанавливают защитный экран из платины, закрывающий детектор излучения, возбуждаемое в слое покрытия вторичное характеристическое излучение олова с линиями K(25,267 кэВ) и K(28,481 кэВ) после прохождения через слой циркония регистрируют Si(Li) детектором, затем определяют параметр отношения скоростей счета для линий K(25,267 кэВ) и K(28,481 кэВ), и по значению этого параметра графическим способом по эталонам определяют искомую толщину барьерного слоя циркония.

Недостатками этого способа являются невысокая точность определения толщины барьерного слоя циркония и ограниченность применения. Указанные недостатки являются следствием колебаний содержания олова в циркалое-2 от 1,2 до 1,7% по массе и использование сплава, содержащего олово.

Технической задачей, решаемой с помощью данного изобретения, является повышение точности определения толщины слоя барьерного покрытия как биметаллических циркониевых оболочек, так и покрытий оболочек ТВЭЛов, выполненных из других конструкционных материалов, что расширяет диапазон применения изобретения. Это объясняется тем, что позитроны чувствительны к дефектам вакансионного типа (одиночные вакансии, кластеры вакансий, дислокации и т.д. ), а не к внедренным атомам.

Решение поставленной технической задачи достигается тем, что в предложенном способе, состоящем в том, что источник излучения помешают внутри оболочки, при помощи детекторов регистрируют вторичное излучение, возбуждаемое в слое покрытия, затем рассчитывают параметры взаимодействия ионизирующего излучения со структурой материала слоя и по этим параметрам графически по эталону определяют толщину слоя, а в качестве источника излучения позитронов используют ²²Na и при помощи сцинтилляционных детекторов регистрируют спектр распределения совпадений аннигиляционных гамма-квантов в зависимости от угла их разлета и затем рассчитывают параметр формы спектра распределения совпадений аннигиляциоиных гамма-квантов, при этом для регистрации спектра распределения совпадений аннигиляционных гамма-квантов используют детекторы с неорганическими сцинтилляторами CsI, параметр формы спектра распределения совпадений аннигиляционных гамма-квантов определяют по формуле S= S_m/S_o, где S_m – площадь в области максимума спектра распределения совпадений, S_o-общая площадь спектра распределения совпадений.

Пример
Для определения толщины барьерного слоя Zr биметаллической циркониевой оболочки ТВЭЛа из сплава Zr-1%Nb источник излучения позитронов ²²Na помещают внутри оболочки ТВЭЛа, позитроны проникают в исследуемый материал на глубину до 1000 микрон, замедляются и термализуются за время порядка 1 пикосекунды. Длина диффузии для термолизованного позитрона порядка 1000 ангстрем, после чего происходит аннигиляция позитрона с электроном ионного остова или электроном, локализованным вблизи дефекта кристаллической решетки. Аннигиляция приводит к возникновению двух гамма-квантов с энергией 511 Кэв, разлетающихся в противоположных направлениях на угол -180^o согласно закону сохранения импульса и регистрируемых двумя сцинтилляционными детекторами с неорганическими кристаллами CsI. Импульс электрон-позитронной пары до аннигиляции регистрируют как малое отклонение (~ нескольких миллирадиан) от угла разлета -180^o двух аннигиляционных гамма-квантов. Так как импульс термолизованного позитрона пренебрежимо мал по сравнению с импульсом электрона, спектр распределения совпадений аннигиляционных гамма-квантов представляет собой импульсное распределение электронов в исследуемом материале, при этом значение импульса электрона P_e() = mc, где m-масса электрона, с-скорость света. Регистрируя число совпадений, гамма квантов в зависимости от их угла разлета системой с двумя позиционно чувствительными детекторами, определяют импульсное распределение электронов. Наличие дефектов в слое циркониевого покрытия оболочки существенно влияют на форму импульсного распределения электронов. Электронная структура дефектов различна в зависимости от нанесенной толщины циркониевого покрытия на оболочку ТВЭЛа. По изменению параметра формы спектра распределения аннигиляционных гамма-квантов S можно судить о характере аннигиляции в образце. Так, увеличение параметра S связано с возрастанием числа позитронов, аннигилирующих из состояния, локализованного вблизи дефекта (вакансии, кластеры вакансий, дислокации и т.д.). Изменение параметра формы S в сторону уменьшения свидетельствует об увеличении доли позитронов, аннигилирующих в бездефектной области. Так как граница между оболочкой и покрытием всегда является местом максимальной концентрации дефектов, то по характеру изменения параметра формы S и, зная биографию образцов, судят о структурных изменениях в исследуемом слое покрытия оболочки ТВЭЛа. Предварительно при помощи сцинтилляционных детекторов с неорганическими сцинтилляторами CsI снимают импульсные распределения электронов для известных значений толщин слоев циркониевого покрытия оболочки в виде спектра распределения совпадений аннигиляционных гамма-квантов в зависимости от их угла разлета .
На фиг. 1 приведен типичный спектр распределения совпадений аннигиляционных гамма-квантов Y() в зависимости от их угла разлета . По оси ординат отложены значения числа совпадений за время измерений, по оси абсцисс – угол разлета в милирадианах с шагом = 0,87 милирадиан. Спектр имеет характерную колоколообразную форму (сумма гауссиан и парабол в зависимости от структуры исследуемого вещества). Для каждого спектра распределения совпадений аннигиляционных гамма-квантов рассчитывают параметр формы, который определяют по формуле S=S_m/S_o, где S_m – площадь в области максимума спектра распределения совпадений, S_o-общая площадь спектра распределения совпадений. По рассчитанным значениям S для каждой известной толщины слоя циркониевого покрытия оболочки d строят эталонный график.

На фиг. 2 приведен эталонный график S(d), построенный по рассчитанным параметрам S для толщин циркониевого покрытия оболочки d – 0, 30, 50, 100 микрон. Затем снимают спектр распределения совпадений аннигиляционных гамма-квантов Y() в зависимости от их угла разлета для неизвестной толщины циркониевого покрытия оболочки, по нему рассчитывают параметр формы S и по эталонному графику определяют неизвестную толщину покрытия.

Экспериментальные исследования заявляемого способа для измерения методом электронно-позитронной аннигиляции толщины барьерного слоя биметаллических циркониевых оболочек из сплава Zr-1%Nb показывают, что по сравнению с прототипом аналогичного назначения заявляемый способ обеспечивает более высокую точность и надежность и позволяет проводить дискретный контроль сплошности и толщины слоя для покрытий любого типа слоя, а не только в слое, содержащем олово, как в прототипе, в том числе из материала, идентичного подложке.

Источники информации
1. Редакция Хунгера Г.-Й.,”Избранные методы исследования в металловедении”, перевод с немецкого, М.: Металлургия, 1985 г., стр.256.

2. Патент США N 4748647. Опубл. 31.05.88, G 01 В 15/20 – прототип.

Формула изобретения

1. Способ определения толщины слоя барьерного покрытия оболочки ТВЭЛа из конструкционных материалов, состоящий в том, что источник излучения помещают внутри оболочки ТВЭЛа и при помощи детекторов регистрируют вторичное излучение, возбуждаемое в слое покрытия, затем рассчитывают параметры взаимодействия ионизирующего излучения со структурой материала слоя и по этим параметрам графически по эталону определяют толщину слоя, отличающийся тем, что в качестве источника позитронов используют ²²Na и при помощи сцинтилляционных детекторов регистрируют спектр распределения совпадений аннигиляционных гамма-квантов в зависимости от угла их разлета и затем рассчитывают параметр формы спектра распределения совпадений аннигиляционных гамма-квантов.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что для регистрации спектра распределения совпадений аннигиляционных гамма-квантов используют детекторы с неорганическими сцинтилляторами CsI.

3. Способ по п.1, отличающийся тем, что параметр формы спектра распределения совпадений аннигиляционных гамма-квантов определяют по формуле
S=S_m/S₀,
где S – параметр формы;
S_m – площадь в области максимума спектра распределения совпадений;
S₀ – общая площадь спектра распределения совпадений.

РИСУНКИ