Патент на изобретение №2399976

(54) СПОСОБ ДЕЗАКТИВАЦИИ ТРУБОПРОВОДОВ АТОМНЫХ РЕАКТОРОВ

(57) Реферат:

Изобретение относится к области ядерной технологии. Способ дезактивации включает в себя пропитку прочнофиксированных радиоактивных продуктов коррозии раствором соды концентрацией 10-30% в течение 24-48 часов с последующей обработкой раствором серной кислоты концентрацией 20-40% в течение 1-2 часов. Выделяющийся углекислый газ разрыхляет продукты коррозии, что позволяет удалить основную массу активности струей воды. При необходимости проводят ультразвуковую обработку с частотой ультразвука 18-22 кГц и интенсивностью 2-3 Вт/см² в растворе 2,5% HNO₃, 0,5% H₂C₂O₄, 0,2% NaF, 0,5% этилендиаминтетрауксусной кислоты. Настоящее изобретение делает возможным разрушение и снятие продуктов коррозии совместно с радиоактивными загрязнениями с внутренних поверхностей трубопроводов первого контура реакторов. 1 табл.

Изобретение относится к области ядерной технологии и может быть использовано для дезактивации оборудования ядерно-топливных циклов и атомных подводных лодок.

В результате многолетней работы атомных промышленных уран-графитовых реакторов на внутренних поверхностях теплообменной аппаратуры вследствие коррозии материалов возникают прочно фиксированные продукты коррозии типа шпинелей (FeFe₂O₃, FeCr₂O₄, NiCr₂O₄ CoCo₂O₄, CoCr₂O₄). За 20-30 лет эксплуатации толщина такого слоя в трубопроводах первого контура реактора достигает величины порядка миллиметра. При этом значительно ухудшаются условия теплопередачи.

В этом же слое накапливаются радионуклиды (⁶⁰Со, ¹³⁷Cs, ⁹⁰Sr и др.), делая оборудование радиоактивным, что усложняет его эксплуатацию, особенно ремонт и демонтаж после окончания эксплуатации.

Удаление таких отложений с целью дезактивации оборудования представляет серьезную техническую проблему.

Коррозионные отложения типа шпинелей имеют высокую механическую прочность, термически устойчивы, нерастворимы в кислотах и щелочах.

Высокую химическую прочность подобных коррозионных отложений иллюстрирует следующий пример: образцы из нержавеющей стали, вырезанные из трубопроводов горячей нитки первого контура реактора, выдерживались в течение трех суток в дезактивирующем растворе, содержащем 2,5% HNO₃, 0,5% H₂C₂O₄, 0,2% NaF, 0,5% этилендиаминтетрауксусной кислоты. При этом интенсивность – и -излучений не уменьшилась, сохранилась механическая прочность продуктов коррозии, которые снимались с образцов только с помощью зубила и молотка.

Известен способ дезактивации (Заявка ФРГ N 2745458, кл. F42D 3/00; 1/08; публикация 1980 г., 6 ноября, N45), при котором в поверхностном слое, загрязненном радиоактивными веществами, создают механические напряжения посредством воздействия ударной волны, образующейся при взрыве контактирующего с поверхностью заряда конденсированного взрывчатого вещества. В результате воздействия ударной волны происходит дробление загрязненного наружного слоя поверхности и его осыпание. Осыпавшуюся массу затем собирают и удаляют.

Известен способ дезактивации твердых поверхностей (Патент RU 2146841, G21F 9/28, 20.03.2000 – прототип), согласно которому прочно фиксированные радиоактивные загрязнения удаляются с поверхности конструкционных материалов путем создания в поверхностном слое механических напряжений посредством воздействия ударной волны, которую получают при взрыве горючей газовой смеси, контактирующей с поверхностью. Горючую газовую смесь смешивают во взрывоспособном соотношении горючего газа и газа окислителя, получившуюся газовую смесь подают под экран, который герметично прижимается к очищаемой поверхности. Взрыв газовой смеси инициируется электрическим разрядом. Ударная волна разрушает поверхностный слой радиоактивных загрязнений.

В обоих рассмотренных способах под действием ударной волны и продуктов взрыва локализующий экран разрушается. Происходит быстрый спад давления продуктов взрыва. Внутрь поверхности распространяется волна разрежения. В сжатом материале поверхности возникают растягивающие напряжения, примерно равные по абсолютной величине напряжениям сжатия в ударной волне, но имеющие противоположный знак. Происходит дробление материала поверхности и его осыпание. Материал раздробленного и осыпавшегося слоя собирают и удаляют.

И первый, и второй способ имеют серьезные недостатки, выражающиеся в ограниченности эксплуатационных возможностей. Значительные трудности связаны с креплением относительно тонкослойного заряда взрывчатого вещества на поверхности большой площади, особенно криволинейной. При взрыве конденсированного взрывчатого вещества в первом способе образуются химически агрессивные и высокотоксичные газы, такие, например, как диоксид азота NO₂. Требуется дорогостоящая организация работ, связанная со специальным хранением, охраной и транспортировкой зарядов взрывчатых веществ к месту их использования. Возможны случаи отказа в подрыве части зарядов и их завала обрушившимся материалом. При последующем перемещении и эвакуации материала возможны случайные взрывы с трагическими последствиями для людей, а также последующее загрязнение очищенных поверхностей радиоактивной пылью, образующейся при взрыве.

Задачей предлагаемого изобретения является разработка технологии разрушения и снятия продуктов коррозии вместе с радиоактивными загрязнениями с внутренних поверхностей трубопроводов первого контура реакторов до санитарно-допустимых норм и фона и дальнейшей утилизации дорогостоящих материалов.

Для решения поставленной задачи предлагается способ дезактивации трубопроводов, включающий пропитку внутреннего коррозионного слоя поверхности трубопровода атомных реакторов от продуктов коррозии вначале раствором соды с концентрацией 10-30% в течение 24-48 часов, затем – обработку в течение 1-2 часов раствором серной кислоты с концентрацией 20-40%. При этом происходит реакция:

Na₂CO₃+H₂SO₄=Na₂SO₄+CO₂+H₂O

Выделяющийся внутри слоя продуктов коррозии углекислый газ разрыхляет прочный слой продуктов коррозии, делая его слабо фиксированным и легко удаляемым. Эффективность снятия слоя продуктов коррозии определяют дозиметрическим методом по – и -излучениям по формуле

где

_нач и _кон – начальная и конечная активность образцов.

В случае неполной дезактивации образцы подвергают ультразвуковой дезактивации с частотой ультразвука 22 кГц и интенсивностью 2-3 Вт/см² в растворе, содержащем 2,5% HNO₃, 0,5% H₂C₂O₄ 0,2% NaF, 0,5% этилендиаминтетрауксусной кислоты (ЭДТА) в течение 10-20 минут.

Предлагаемый способ разрыхления прочно фиксированного слоя продуктов коррозии обеспечивает:

– простоту технологического процесса, возможность его применения в межремонтный период, при выходе оборудования из эксплуатации, в том числе и в полевых условиях, например, на атомных подводных и надводных судах;

– применимость способа дезактивации оборудования и деталей для любых геометрических форм и размеров;

– исключение ручного труда, снижение уровня облучения работающего персонала, отсутствие выделения токсичных газов;

– отсутствие шума и пыли.

Пример.

Образцы из нержавеющей стали размером 80×100×12 мм, вырезанные из трубопроводов горячей нитки первого контура реактора ЭИ-2, вначале пропитывают 20% раствором соды в течение 48 часов, а затем обрабатывают 30% раствором серной кислоты в течение 2 часов.

Выделяющийся в порах продуктов коррозии углекислый газ разрыхляет отложения, что дает возможность удалить основную часть радиоактивности струей воды. После этого определяют активность поверхности образцов и рассчитывают степень дезактивации.

В случае неполной дезактивации образцы подвергают ультразвуковой дезактивации в растворе, содержащем 2,5% HNO₃, 0,5% H₂C₂O₄, 0,2% NaF, 0,5% этилендиаминтетра уксусная кислота (ЭДТА) в течение 15 минут. Частота ультразвука 22 кГц, интенсивность 2-3 Вт/см².

Результаты трехстадийной обработки образцов 80×100×12 мм представлены в таблице.

Как видно, уже после содовой и кислотной обработки для первого образца, степень очистки от -излучения для внутренней и наружной поверхностей составила 95,5 и 91%, а от гамма-излучения – 92 и 98%.

Для второго образца степень дезактивации от -излучения составила 92,5 и 91%, а от гамма-излучения – 65 и 86%. Достигнута требуемая чистота поверхностей от -излучения Для гамма-излучения превышение активности относительно требуемой величины (0,2 мк^Зв/ч) составляет для внутренней поверхности 1 и 2 образца 1,35 и 4,65 раза, а для наружной поверхности второго образца – в 1,15 раза. После ультразвуковой обработки 1 и 2 образцов в течение 15 мин достигнута полная дезактивация их поверхностей.

Можно также отметить, что очистка от гамма-излучения идет труднее, чем от -излучения. Мы считаем, что это связано с тем, что основной -излучатель ⁶⁰Со входит в состав особо прочных соединений – шпинелей, в то время как основные -излучатели ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr образуют менее прочные соединения.

Формула изобретения

Способ дезактивации трубопроводов атомных реакторов, включающий разрыхление внутреннего слоя продуктов коррозии трубопровода, отличающийся тем, что продукты коррозии пропитывают раствором соды концентрацией 10-30% в течение 24-48 ч, обрабатывают раствором серной кислоты концентрацией 20-40% в течение 1-2 ч, определяют активность поверхности образцов, рассчитывают степень дезактивации и при неполной дезактивации образцы подвергают в течение 10-20 мин ультразвуковой дезактивации с частотой ультразвука 18-22 кГц и интенсивностью 2-3 Вт/см² в растворе 2,5% HNO₃, 0,5% H₂C₂O₄, 0,2% Na F, 0,5% этилендиамин-тетрауксусной кислоты.