Патент на изобретение №2381993

(54) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ПОРОШКА ДИОКСИДА УРАНА МЕТОДОМ ПИРОГИДРОЛИЗА И УСТАНОВКА ДЛЯ ЕГО ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ

(57) Реферат:

Предложенная группа изобретений относится к области металлургии, а именно к получению порошка диоксида урана методом пирогидролиза. В предварительно разогретую реакционную камеру подают гексафторид урана, водород и водяной пар, которые вступают друг с другом в реакцию с образованием порошка уранилфторида. Снизу камеры подают смесь водяного пара, водорода и азота с созданием над газораспределительной решеткой зоны псевдоожиженного слоя для восстановления в ней полученного уранилфторида до диоксида урана. В электрическую печь вводят смесь водяного пара, водорода и азота для обеспечения довосстановления непрореагировавшего порошка. Охлаждают и стабилизируют полученный порошок. Подают порошок в помольное устройство и через магнитный сепаратор загружают в бункер-влагомер, в котором измеряют влажность порошка по количеству проскоков нейтронов от излучателя к приемнику с последующей отбраковкой готового порошка с влажностью более 1%. Техническим результатом является повышение качества получаемого порошка диоксида урана путем обеспечения контроля влажности полученного порошка и отбраковки порошка с влажностью выше допустимой. 2 н. и 9 з.п. ф-лы, 2 ил.

Предложенная группа изобретений относится к области металлургии, а именно к получению порошка диоксида урана методом пирогидролиза.

Известен способ получения порошка диоксида урана методом пирогидролиза и соответствующая установка для его осуществления, содержащая реакционную камеру для формирования уранилфторида из гексафторида урана и соединенную с ней вращающуюся трубчатую пирогидролитическую печь для последующего получения диоксида урана, снабженную средствами нагревания и подвода в противотоке водяного пара и водорода (RU 2162058 C1, C01G 43/25, 20.01.2001).

Недостатком данных решений является разделение химической реакции получения оксида урана на несколько этапов, осуществляемых в разных узлах, невысокая производительность процесса, отсутствие прямого определения влажности полученного продукта, не позволяющее четко отделить бракованный продукт от кондиционного.

Наиболее близкими к предложенным являются способ и установка для получения порошка диоксида урана методом пирогидролиза, раскрытые в ЕР 0230087 (опубл. 29.07.1987). Известный способ получения порошка диоксида урана включает подачу в предварительно разогретую первую реакционную зону реактора гексафторида урана и водяного пара, во вторую реакционную зону реактора подают смесь водяного пара и водорода с созданием над газораспределительной решеткой зоны псевдоожиженного слоя для восстановления в ней полученного в первой реакционной зоне уранилфторида до диоксида урана, затем выгружают порошок из реакционной камеры в электрическую печь, в которую вводят смесь водяного пара и водорода для обеспечения довосстановления непрореагировавшего уранилфторида. Перегретый водяной пар обычно разбавляют азотом. Известная установка для получения порошка диоксида урана содержит, по меньшей мере, одну обогреваемую реакционную камеру, имеющую фильтровальную зону, первую реакционную зону для превращения гексафторида в уранилфторил и вторую реакционную зону с газораспределительной решеткой для создания псевдоожиженного слоя для восстановления уранилфторида до диоксида урана, средства выгрузки и транспортировки полученного порошка диоксида урана и печь для довосстановления непрореагировавшего уранилфторида.

Техническим результатом изобретений является повышение качества получаемого порошка диоксида урана путем обеспечения контроля влажности полученного порошка и отбраковки порошка с влажностью выше допустимой.

Технический результат достигается за счет того, что в способе получения порошка диоксида урана из гексафторида урана, включающем подачу в предварительно разогретую первую реакционную зону реакционной камеры гексафторида урана и водяного пара, подачу во вторую реакционную зону реакционной камеры смеси водяного пара и водорода с созданием в этой зоне псевдоожиженного слоя для восстановления в ней полученного в первой реакционной зоне уранилфторида до диоксида урана, затем выгрузку порошка из реакционной камеры и подачу его в печь, в которую вводят смесь водяного пара и водорода для обеспечения довосстановления непрореагировавшего уранилфторида, согласно изобретению полученный порошок охлаждают и стабилизируют смесью воздуха и азота, после чего измельчают порошок в помольном устройстве и через магнитный сепаратор загружают в бункер-влагомер, в котором измеряют влажность порошка по количеству проскоков нейтронов от излучателя к приемнику с последующей отбраковкой готового порошка с влажностью более 1%.

Кроме того, технический результат достигается за счет того, что охлаждение и стабилизацию порошка осуществляют сначала на охлаждаемом наклонном шнеке охладителя-стабилизатора, а затем в его вертикальной колонне, в которую вводят смесь воздуха и азота.

Технический результат достигается также за счет того, что установка для получения порошка диоксида урана из гексафторида урана, содержащая, по меньшей мере, одну обогреваемую реакционную камеру, имеющую фильтровальную зону, первую реакционную зону для превращения гексафторида в уранилфторил и вторую реакционную зону с газораспределительной решеткой для создания псевдоожиженного слоя для восстановления уранилфторида до диоксида урана, средства выгрузки и транспортировки полученного порошка диоксида урана и печь для довосстановления непрореагировавшего уранилфторида, согласно изобретению снабжена, по меньшей мере, одним соединенным с выходом печи стабилизатором-охладителем, с которым соединен бункер-влагомер с источником и детектором нейтронов, соединенный со средством подачи порошка в контейнер для кондиционного порошка и в контейнер для некондиционного порошка.

Кроме того, технический результат достигается за счет того, что:

– установка снабжена узлом подачи легирующих элементов в реакционную камеру;

– стабилизатор-охладитель включает вертикальную колонну, снабженную средствами подачи в нее воздуха и азота для стабилизации состава порошка, и наклонный шнековый транспортер с водоохлаждаемой рубашкой для подачи порошка в вертикальную колонну;

– установка содержит два стабилизатора-охладителя с возможностью попеременной работы их вертикальных колонн, каждая из которых соединена с соответствующим наклонным шнековым транспортером, с другим входным концом которого соединен выход печи для довосстановления порошка через реверсивный шнековый транспортер для разделения порошка на два потока;

– вертикальная колонна каждого стабилизатора-охладителя снабжена в верхней части фильтрующими элементами, в средней части – датчиками верхнего и нижнего уровня загрузки порошка, а средство подачи воздуха и азота расположено в ее нижней части;

– вертикальная колонна каждого стабилизатора-охладителя соединена через помольное устройство и магнитный сепаратор с бункером-влагомером;

– печь для довосстановления порошка снабжена основным и контрольным фильтрами для фильтрации отходящих из нее газов;

– установка снабжена средством возврата порошка из основного фильтра в печь для довосстановления порошка и боксом подгрузки в печь некондиционного порошка оксида урана;

– включает две реакционные камеры, соединенные с печью посредством ротационных клапанов и шнековых транспортеров, служащих средством выгрузки и транспортировки полученного порошка диоксида урана.

На фиг.1 показан один из возможных вариантов установки.

На фиг.2 показана реакционная камера.

Установка для получения порошка диоксида урана из гексафторида урана имеет вертикальную компоновку. В верхней части установки размещены две реакционные камеры 1, в которых происходит процесс пирогидролиза. Камеры 1 помещены в обогревающие кожухи 2, снабженные нагревательными элементами для создания внутри реакционных камер 1 заданного теплового режима. Рядом с реакционными камерами 1 установлены контрольные фильтры 3 с обогревающими кожухами.

Под реакционными камерами 1 через ротационные клапаны 4 установлены шнековые транспортеры 5, выгрузочные патрубки которых соединены с бункером 6, установленным на загрузочном патрубке печи 7 для довосстановления порошка оксида урана.

К выгрузочному патрубку печи 7 через ротационный клапан подсоединен реверсивный шнековый транспортер 8 для разделения потока порошка на два потока. Выгрузочные патрубки реверсивного шнекового транспортера 8 соединены со стабилизаторами-охладителями 9 через шиберные задвижки 10.

Каждый стабилизатор-охладитель 9 состоит из наклонного шнекового транспортера 11 с водоохлаждаемой рубашкой и вертикальной колонны 12, в верхней части которой размещены фильтрующие элементы, в средней части – датчики верхнего и нижнего уровня загрузки порошка, а в нижней части – патрубок для подачи воздуха и азота (на схеме не показаны).

К выгрузочным патрубкам стабилизаторов-охладителей 9 через ротационные клапаны 13 присоединен реверсивный шнековый транспортер 14 для сбора двух потоков порошка в один и передачи порошка через центральный патрубок в помольное устройство 15.

Под помольным устройством 15 установлен магнитный сепаратор 16, размещенный на загрузочном патрубке бункера-влагомера 17, снабженного двумя датчиками: верхнего и нижнего уровня, а также источником и детектором нейтронов.

Под бункером-влагомером 17 располагается реверсивный шнековый транспортер 18 для разбраковки порошка: при влажности порошка <1% – в контейнер 19 объемом 330 л; при влажности порошка >1% – в банку 20 объемом 20 л.

Установка снабжена основным 21 и контрольным 22 фильтрами, соединенными с печью 7 для фильтрации отходящих из нее газов. Основной фильтр 21 соединен со шнековым транспортером 23 для возврата порошка из основного фильтра 21 в бункер 6.

Установка снабжена боксом 24, соединенным через ротационный клапан 25 со шнековым транспортером 23 для подгрузки некондиционного продукта в печь 7.

Кроме того, установка содержит узел 26 для приготовления и подачи легирующих элементов для обеспечения необходимых свойств получаемого на установке порошка диоксида урана.

Реакционная камера (фиг.2) для получения порошка диоксида урана из гексафторида урана методом пирогидролиза состоит из корпуса 27, верхней крышки 28 и нижней крышки 29 с газораспределительной решеткой, которые герметично соединены между собой с помощью фланцевых соединений.

Верхняя крышка 28 снабжена прямоугольным фланцем и образует компенсационный объем коробчатой формы для выравнивание давления. На фланце крышки 28 закреплены двадцать сменных металлокерамических фильтров 30. Металлокерамические фильтры 30 герметично вкручены во фланец верхней крышки 28.

В каждый металлокерамический фильтр 30 для его регенерации импульсно подается азот. Для этого предусмотрена система сопел 31, установленных в верхней крышке 28. Отработавший газ покидает реакционную камеру через патрубок 32 в боковой стенке компенсационного объема верхней крышки 28.

Корпус 27 реакционной камеры состоит из фильтровальной зоны 33 (для установки металлокерамических фильтров), размещенной в верхней части корпуса, переходной реакционной зоны 34, где происходит реакция превращения гексафторида урана в уранилфторид, и реакционной зоны 35 псевдоожиженного слоя для восстановления уранилфторида до диоксидаурана. Образовавшийся порошок задерживается на выходе из реактора в верхней зоне металлокерамическими фильтрами 30, а в нижней зоне – газораспределительной решеткой нижней крышки 29.

Переходная реакционная зона 34 реакционной камеры соединяет фильтровальную зону 33 с реакционной зоной 35 псевдоожиженного слоя. В зоне 34 размещено двухканальное сопло 36 для подачи гексафторида урана и смеси водорода и водяного пара, а также патрубок 37, через который в определенном режиме работы в реакционную камеру загружается порошок диоксида урана.

Нижняя крышка 29 содержит прямоугольный фланец с углублением для размещения газораспределительной решетки (не показана) и образует компенсационную зону коробчатой формы под ней. Нижняя крышка 29 снабжена патрубком 38 для подачи в нее смеси пара, водорода и азота и патрубком 39, герметично связанным с газораспределительной решеткой, через который порошок диоксида урана течет под действием силы тяжести из псевдоожиженного слоя и удаляется из реакционной камеры 1.

Реакционная камера 1 снабжена патрубками (не показаны) для замера перепада давления в компенсационной зоне верхней крышки 28 и фильтровальной зоне 33 корпуса для управления подачи азота при регенерации фильтров.

Реакционная камера 1 снабжена также патрубками для замера перепада давления в компенсационной зоне нижней крышки 29 и зоне псевдоожиженного слоя 35 для контроля и управления режимом псевдоожиженного слоя.

Реакционная камера 1 снабжена также патрубками подсоединения термодатчиков (не показаны), служащими для контроля и регулирования температурного режима по всей высоте реакционной камеры.

Для изготовления реакционной камеры применен сплав ХН85МЮ-ВИ (ЭП-797). Данный сплав обладает хорошей коррозионной стойкостью в парах фтористоводородной кислоты при высоких рабочих температурах, что увеличивает долговечность аппарата по сравнению с аппаратами, выполненными из других материалов.

Способ получения диоксида урана осуществляется следующим образом.

В реакционную камеру 1, предварительно разогретую до температуры фильтровальной и переходной зоны 450-500°С, и зоны 35 псевдоожиженного слоя

580-635°С, в переходную зону 34 через двухканальное сопло 36 подается гексафторид урана, водород и водяной пар, которые вступают друг с другом в реакцию. При этом образуется порошок уранилфторида, который опускается в зону 35 псевдоожиженного слоя.

Через патрубок 38 нижней крышки 29 под газораспределительную решетку подается смесь водяного пара, водорода и азота, создающая над газораспределительной решеткой так называемый «кипящий слой» (псевдоожиженный слой), в котором происходит восстановление уранилфторида урана до диоксида (двуокиси) урана. Под действием силы тяжести порошок диоксида урана в смеси с невосстановившимся порошком уранилфторида выгружается через патрубок 39 из реакционной камеры 1. Процесс восстановления идет непрерывно.

Выгруженный из реакционной камеры порошок через ротационный клапан 4 с помощью шнекового транспортера 5 подается в бункер 6 и далее в электрическую печь 7.

Две реакционные камеры 1 могут работать и одновременно, и каждая по отдельности.

Попадая в электрическую печь 7, порошок движется по ее вращающейся реторте и вступает в реакцию с подаваемой в реторту смесью водяного пара, водорода и азота. При этом происходит довосстановление непрореагировавшего уранилфторида до диоксида урана.

Восстановленный порошок через ротационный клапан подается из печи 7 на реверсивный шнековый транспортер 8, который подает его через шиберную задвижку 10 в один из наклонных шнеков 11 стабилизатора-охладителя 9, где происходит охлаждение порошка. Далее порошок поступает в вертикальную колонну 12 стабилизатора-охладителя 9. Загрузка вертикальной колонны 12 происходит до датчика верхнего уровня, при срабатывании которого происходит реверсивное переключение привода транспортера и порошок подается во второй стабилизатор-охладитель.

В вертикальную колонну 12 первого стабилизатора-охладителя 9 подается снизу смесь воздуха и азота, и происходит процесс стабилизации порошка.

По окончании процесса стабилизации порошок через ротационный клапан 13 подается на реверсивный шнековый транспортер 14. Опорожнение вертикальной колонны 12 стабилизатора-охладителя 9 производится до достижения порошком датчика нижнего уровня вертикальной колонны 12. При этом ротационный клапан 13 прекращает работать, и стабилизатор-охладитель 9 готов к приему новой порции порошка.

Оба стабилизатора-охладителя 9 работают попеременно.

Далее с помощью реверсивного шнекового транспортера 14 порошок подается в помольное устройство 15 и через магнитный сепаратор 16 загружается в бункер-влагомер 17. При срабатывании датчика верхнего уровня подающий шнек отключается. Производится замер влажности продукта по количеству проскоков нейтронов от излучателя к приемнику. Чем больше влажность, тем меньше количество нейтронов. Замер влажности порошка происходит как во время заполнения бункера-влагомера 17, так и при достижении порошком верхнего уровня заполнения бункера-влагомера 17, что фиксируется датчиком верхнего уровня. Таким образом, проверяется влажность всего столба порошка в бункере-влагомере. Процесс определения влажности длится около 100 секунд, что не влияет на работу механизмов установки.

По окончании процесса определения влажности порошка включается привод реверсивного шнекового транспортера 18 и порошок, в зависимости от его влажности, загружается либо в контейнер 19 объемом 330 л (годный продукт – влажность менее 1%), либо в банку 20 объемом 20 л (некондиционный продукт – влажность более 1%). Реверсивный шнековый транспортер 18 отключается при срабатывании датчика нижнего уровня.

Отходящие газы, образовавшиеся в реакционной камере 1 в процессе происходящих реакций, поднимаются в фильтровальную зону 33 реакционной камеры 1. В процессе работы производится регенерация фильтров 30 за счет импульсной подачи азота внутрь фильтров через систему сопел 31. Далее газы попадают в контрольный фильтр и удаляются на конденсацию.

Отходящие газы, образовавшиеся в результате реакции в печи 7, проходят через основной и контрольный фильтры и удаляются на конденсацию через патрубок 32. Конструкция фильтров 30 идентична.

Установка снабжена боксом 24 подгрузки продукта, предназначенным для подгрузки некондиционного продукта в печь 7 с целью его довосстановления. Продукт из бокса 24 через ротационный клапан 25 с помощью шнекового транспортера 23 загружается в бункер и далее в печь.

Для управления физико-химическими свойствами порошка предусмотрен узел 26 приготовления и подачи легирующих элементов, с помощью которого в зону реакции подается определенное количество раствора с легирующими элементами, обеспечивающими заданные физико-химические свойства получаемого порошка.

В установке применен стабилизатор-охладитель, в котором охлаждение проводится в наклонном шнековом транспортере с водоохлаждаемой рубашкой, что позволяет значительно сократить время охлаждения продукта, а стабилизация производится в вертикальной колонне, представляющей единое целое с наклонным шнековым транспортером.

Замер влажности продукта проводится в бункере-влагомере непосредственно, что позволяет надежно отбраковывать некондиционный продукт.

Также в установке имеется возможность управлять свойствами получаемого порошка за счет введения в зону реакции легирующих элементов.

Таким образом, установка отличается долговечностью, надежностью, высокой производительностью и качеством получаемого порошка с возможностью регулирования его свойств.

Формула изобретения

1. Способ получения порошка диоксида урана из гексафторида урана, включающий подачу в предварительно разогретую первую реакционную зону реакционной камеры гексафторида урана и водяного пара, подачу во вторую реакционную зону реакционной камеры смеси водяного пара и водорода с созданием в этой зоне псевдоожиженного слоя для восстановления в ней полученного в первой реакционной зоне уранилфторида до диоксида урана, выгрузку порошка из реакционной камеры и подачу его в печь, в которую вводят смесь водяного пара и водорода для обеспечения довосстановления непрореагировавшего уранилфторида, отличающийся тем, что полученный порошок охлаждают и стабилизируют смесью воздуха и азота, после чего измельчают порошок в помольном устройстве и через магнитный сепаратор загружают в бункер-влагомер, в котором измеряют влажность порошка по количеству проскоков нейтронов от излучателя к приемнику с последующей отбраковкой готового порошка с влажностью более 1%.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что охлаждение и стабилизацию порошка осуществляют сначала на охлаждаемом наклонном шнеке охладителя-стабилизатора, а затем в его вертикальной колонне, в которую вводят смесь воздуха и азота.

3. Установка для получения порошка диоксида урана из гексафторида урана, содержащая, по меньшей мере, одну обогреваемую реакционную камеру, имеющую фильтровальную зону, первую реакционную зону для превращения гексафторида в уранилфторил и вторую реакционную зону с газораспределительной решеткой для создания псевдоожиженного слоя для восстановления уранилфторида до диоксида урана, средства выгрузки и транспортировки полученного порошка диоксида урана и печь для довосстановления непрореагировавшего уранилфторида, отличающаяся тем, что установка снабжена, по меньшей мере, одним соединенным с выходом печи стабилизатором-охладителем, с которым соединен бункер-влагомер с источником и детектором нейтронов, соединенный со средством подачи порошка в контейнер для кондиционного порошка и в контейнер для некондиционного порошка.

4. Установка по п.3, отличающаяся тем, что она снабжена узлом подачи легирующих элементов в реакционную камеру.

5. Установка по п.3, отличающаяся тем, что стабилизатор-охладитель включает вертикальную колонну, снабженную средствами подачи в нее воздуха и азота для стабилизации состава порошка, и наклонный шнековый транспортер с водоохлаждаемой рубашкой для подачи порошка в вертикальную колонну.

6. Установка по п.5, отличающаяся тем, что она содержит два стабилизатора-охладителя с возможностью попеременной работы их вертикальных колонн, каждая из которых соединена с соответствующим наклонным пшековым транспортером, с другим входным концом которого соединен выход печи для довосстановления порошка через реверсивный шнековый транспортер для разделения порошка на два потока.

7. Установка по п.5 или 6, отличающаяся тем, что вертикальная колонна каждого стабилизатора-охладителя снабжена в верхней части фильтрующими элементами, в средней части – датчиками верхнего и нижнего уровня загрузки порошка, а средство подачи воздуха и азота расположено в ее нижней части.

8. Установка по п.5 или 6, отличающаяся тем, что вертикальная колонна каждого стабилизатора-охладителя соединена через помольное устройство и магнитный сепаратор с бункером-влагомером.

9. Установка по п.3, отличающаяся тем, что печь для довосстановления порошка снабжена основным и контрольным фильтрами для фильтрации отходящих из нее газов.

10. Установка по п.9, отличающаяся тем, что она снабжена средством возврата порошка из основного фильтра в печь для довосстановления порошка и боксом подгрузки в печь некондиционного порошка оксида урана.

11. Установка по п.3, отличающаяся тем, что включает две реакционных камеры, соединенных с печью посредством ротационных клапанов и шнековых транспортеров, служащих средством выгрузки и транспортировки полученного порошка диоксида урана.

РИСУНКИ