Патент на изобретение №2379713

(54) СПОСОБ ИЗМЕРЕНИЯ ФЛЮЕНСА НЕЙТРОНОВ ДЕТЕКТОРОМ ИЗ МОНОКРИСТАЛЛИЧЕСКОГО КРЕМНИЯ

(57) Реферат:

Изобретение относится к области радиационных технологий, а также к эксплуатации ядерных установок и ускорителей. Технический результат – способ позволяет использовать в качестве детектора тепловых нейтронов простейший полупроводник без p-n переходов – монокристаллический кремний как n-, так и p-типов; широкий диапазон измеряемого флюенса тепловых нейтронов от 10¹⁵ до 10¹⁸ см^-2; одна исходная для данного спектра нейтронов калибровка детектора с любым исходным сопротивлением, при этом калибровка не меняется при использовании детекторов с любым другим исходным сопротивлением. Способ включает калибровку детектора, измерение исходного удельного электрического сопротивления монокристаллического кремния, облучение неизвестным флюенсом нейтронов, отжиг радиационных дефектов в кремнии, генерированных быстрыми нейтронами, измерение конечного удельного электрического сопротивления и определение флюенса нейтронов по изменению удельной электрической проводимости в монокристаллическом кремнии за счет образования в нем донорной примеси фосфора по формуле: где К – коэффициент пропорциональности, который постоянен для измеряемого спектра нейтронов и не зависит от исходного удельного электрического сопротивления, его определяют при калибровке детекторов, ₀ – исходное удельное электрическое сопротивление, которое измеряют перед облучением детектора, – конечное удельное электрическое сопротивление, которое измеряют после облучения детектора флюенсом F тепловых нейтронов и отжига радиационных дефектов. При этом отжиг радиационных дефектов проводят при температуре не менее 800°С в течение не менее двух часов. 1 з.п. ф-лы, 1 табл.

Изобретение относится к области радиационных технологий, а также к эксплуатации ядерных установок и ускорителей.

Взаимодействие нейтронного излучения с полупроводником сопровождается образованием в его кристаллической решетке трансмутационных примесей и разного рода структурных нарушений. Это приводит к появлению в запрещенной зоне локальных энергетических уровней и изменению таких параметров полупроводника, как концентрация носителей заряда, фоточувствительность, подвижность, время жизни носителей, оптическое поглощение и т.п. Это свойство полупроводников используют для измерения флюенса нейтронов.

Известны активационные способы измерений флюенса нейтронов [Крамер-Агеев Е.А., Трошин В.С., Тихонов Е.Г. Активационные методы спектрометрии нейтронов. М.: Атомиздат, 1976, 232 с.]. Они наиболее универсальны и позволяют определять абсолютные значения флюенса нейтронов без дополнительной калибровки. Однако эти способы очень трудоемки и требуют специальной аппаратуры. Их часто используют для калибровки других, более простых, способов измерений флюенса нейтронов.

Известны также способы измерения флюенса нейтронов с помощью ионизационных камер и пропорциональных счетчиков [Ломакин С.С, Петров В.И., Самойлов П.С. Радиометрия нейтронов активационным методом. М.: Атомиздат, 1975, 208 с.]. Их достоинством является то, что информация о плотности потока нейтронов выводится непрерывно, что позволяет контролировать флюенс нейтронов непосредственно в процессе облучения. Их недостатки: а) значительное выгорание нейтронно-чувствительного элемента, которое зависит от флюенса и спектра нейтронов, б) повышенные требования к термической и радиационной стойкости изоляторов, в) относительная сложность конструкции.

Известен также способ измерения флюенса нейтронов полупроводниковым детектором, включающий в себя калибровку детектора, измерение электрического сопротивления детектора до облучения, облучение неизвестным флюенсом нейтронов, измерение электрического сопротивления детектора после его облучения [SU 934402, опубл. 07.06.82, БИ 21]. При этом в качестве детектора используют кремний n-типа. Основной недостаток этого способа связан со значительным разбросом исходных параметров даже у однотипных приборов серийного выпуска. Поэтому каждый такой прибор требует индивидуальной калибровки, после которой восстановление исходных параметров при высокотемпературном отжиге часто невозможно из-за разрушения внутренней структуры приборов.

Наиболее близким к заявляемому является способ измерения флюенса нейтронов полупроводниковым детектором из монокристаллического кремния [заявка RU 2007125306, решение о выдаче патента от 23.06.08], включающий в себя калибровку детектора, измерение удельного электрического сопротивления монокристаллического кремния до и после облучения, облучение неизвестным флюенсом нейтронов и определение флюенса быстрых нейтронов по изменению удельной электрической проводимости в монокристаллическом кремнии.

При облучении быстрыми нейтронами в кремнии наряду с другими типами дефектов образуются и сложные дефекты как донорного, так и акцепторного характеров, являющиеся следствием взаимодействия вакансий и междуузельных атомов между собой и с атомами исходных химических примесей. При этом введение сложных компенсирующих центров приводит к компенсации основной легирующей примеси, т.е. доноров в кремнии n-типа. Поэтому изменение удельной проводимости пропорционально концентрации этих дефектов, которая в свою очередь пропорциональна флюенсу быстрых нейтронов. Поскольку этот способ основан на изменении проводимости из-за сложных радиационных дефектов, он не чувствителен к тепловым нейтронам, которые генерируют только простые дефекты типа пары Френкеля (вакансия и междуузельный атом).

Техническим результатом изобретения является: 1) использование в качестве детектора тепловых нейтронов простейшего полупроводника без p-n переходов – монокристаллического кремния как n-, так и p-типов; 2) одна исходная для данного спектра нейтронов калибровка детектора с любым исходным сопротивлением, при этом калибровка не меняется при использовании детекторов с любым другим исходным сопротивлением; 3) возможность в результате одного облучения шайбы кремния определять как флюенс тепловых нейтронов, так и флюенс быстрых нейтронов (по прототипу).

Это достигается тем, что в известном способе измерения флюенса нейтронов детектором из монокристаллического кремния, включающем калибровку детектора, измерение исходного удельного электрического сопротивления монокристаллического кремния, облучение неизвестным флюенсом нейтронов, измерение конечного удельного электрического сопротивления и определение флюенса нейтронов по изменению удельной электрической проводимости в монокристаллическом кремнии, согласно изобретению после облучения проводят отжиг радиационных дефектов в кремнии, генерированных быстрыми нейтронами, а флюенс тепловых нейтронов определяют по изменению удельной электрической проводимости в монокристаллическом кремнии за счет образования в нем донорной примеси фосфора по формуле:

где К – коэффициент пропорциональности, который постоянен для измеряемого спектра нейтронов и не зависит от исходного удельного электрического сопротивления, его определяют при калибровке детекторов, ₀ – исходное удельное электрическое сопротивление, которое измеряют перед облучением детектора, – конечное удельное электрическое сопротивление, которое измеряют после облучения детектора флюенсом F тепловых нейтронов и отжига радиационных дефектов.

При этом отжиг радиационных дефектов проводят при температуре не менее 800°С в течение не менее двух часов.

Суть изобретения заключается в следующем. При облучении кремния тепловыми нейтронами за счет (n,)-реакции образуется фосфор

При этом концентрация ядер фосфора N_p пропорциональна флюенсу F тепловых нейтронов

где – сечение реакции радиационного захвата тепловых нейтронов на ³⁰Si, N_Si – концентрация ядер ³⁰Si. Фосфор в монокристаллическом кремнии является донорной примесью, поэтому в кремнии n-типа он увеличивает проводимость, а в кремнии p-типа – уменьшает. В предлагаемом способе между изменением проводимости (1/-1/₀) и флюенсом нейтронов F существует линейная связь (1), которая вытекает из выражения (3). При этом коэффициент пропорциональности К один и тот же для любого исходного сопротивления ₀. Это, во-первых, снижает трудоемкость калибровки детекторов для каждого конкретного спектра нейтронов, во-вторых, уменьшает погрешность измерений, в-третьих, позволяет измерять широкий диапазон флюенса тепловых нейтронов, от 10¹⁵ до 10¹⁸ см^-2. Кроме того, физическая информация (удельное электрическое сопротивление) в отличие, например, от активационного метода сохраняется бесконечно долго, что позволяет в любой момент времени перепроверить полученный результат измерения флюенса тепловых нейтронов.

Возможность осуществления способа подтверждается следующими экспериментами, проведенными на исследовательском ядерном реакторе типа ИРТ-Т мощностью 6 МВт в г. Томске. Эксперименты проводились с использованием существующей с 1984 года технологии нейтронно-трансмутационного легирования кремния, базирующейся на горизонтальном экспериментальном канале ГЭК-4. Имеется печь отжига радиационных дефектов типа СУЗН1.6, установки для измерения удельного электрического сопротивления 4-зондовым методом, времени жизни неосновных носителей заряда, типа проводимости, станки для резки и шлифовки слитков, химический участок подготовки кремния к облучению и его дезактивации. С помощью этой технологии были заготовлены шайбы монокристаллического кремния. Измерения удельного электрического сопротивления проводились 4-зондовым методом по 15 точкам. Погрешность измерения среднего по торцу шайбы удельного сопротивления не превышает 2%. Измерения сопротивлений проводились до и после облучения и отжига радиационных дефектов при температуре 800°С в течение 2 часов. Контроль за флюенсом тепловых нейтронов осуществляли с помощью штатных камер деления типа КтВ-4. Пять таких камер установлены над каналом ГЭК-4 и калиброваны на абсолютные значения плотности потока тепловых нейтронов в 5 точках этого канала. Калибровка осуществлялась по золоту с помощью стандартного набора активационных детекторов по методике, рекомендованной Всероссийским научно-исследовательским институтом физико-технических и радиационных измерений. Результаты калибровки представлены в таблице, где ₀, есть исходные и конечные (после облучения и отжига) удельные электрические сопротивления, F₁ – флюенс тепловых нейтронов по показаниям камер КтВ-4, К – коэффициент пропорциональности в выражении (2), который вычислен для каждой шайбы по значениям ₀, и F₁. Среднее значение этого коэффициента (К_ср) равно 222,9·10¹⁷ Ом/см. По сути дела, К_ср и есть результат калибровки детекторов в абсолютных единицах для канала ГЭК-4. В этой же таблице F₂ – флюенс тепловых нейтронов для каждой шайбы, вычисленный по выражению (2), где К=К_ср, т.е. результаты измерений флюенса тепловых нейтронов кремниевыми детекторами. – ошибки измерений, которые определялись по формуле

Кроме того, были проведены эксперименты по определению режима отжига радиационных дефектов, генерированных быстрыми нейтронами. Очевидно, этих дефектов тем больше, чем жестче спектр и больше флюенс нейтронов. Температура отжига варьировалась от 600°С до 900°С, а флюенс тепловых нейтронов – от 10¹⁶ до

10¹⁸ см^-2. Облучение проводили в канале реактора ГЭК-4. При флюенсе тепловых нейтронов до 10¹⁶ см^-2 достаточно для отжига 30 минут при температуре 650°С. При флюенсе 10¹⁷ см^-2 температура отжига повышается до 800°С, а время – до 1,5 часов. С дальнейшим ростом флюенса, вплоть до 10¹⁸ см^-2, дефекты отжигались при той же температуре, но время отжига увеличилось до 2 часов.

Полезный результат заключается в том, что при одном облучении шайба монокристаллического кремния содержит информацию как о флюенсе быстрых нейтронов (по прототипу), так и (после отжига) о флюенсе тепловых нейтронов. Калибровку детектора можно осуществить даже в одном единственном облучении шайбы кремния с любым исходным удельным сопротивлением. Калибровка остается постоянной для измеряемого спектра нейтронов и не зависит от исходного удельного электрического сопротивления. Каждый монокристалл можно использовать многократно. Кроме того, физическая информация (удельное электрическое сопротивление) в отличие, например, от активационного метода сохраняется бесконечно долго, что позволяет в любой момент времени перепроверить полученный результат измерения флюенса тепловых нейтронов.

No шайбы	0, Ом·см	, Ом·см	F1·1017 (по КтВ), см-2	К·1017, Ом/см	F2·1017, см-2	, %
1	3500	243,9	0,865	226,8	0,850	1,8
2	4200	244,3	0,840	218,0	0,859	-2,2
3	3100	244,0	0,852	225,7	0,842	1,2
4	3750	243,9	0,838	218,7	0,854	-1,9
5	3450	243,1	0,872	228,1	0,852	2,3
6	3450	243,7	0,865	226,8	0,850	1,8
7	3150	243,3	0,866	228,2	0,846	2,4
8	3200	242,7	0,831	218,2	0,849	-2,1
9	4350	250,8	0,820	218,2	0,838	-2,1
10	3750	252,8	0,800	216,9	0,822	-2,7
11	3600	135,2	1,651	231,9	1,587	4,0
12	1800	126,4	1,601	217,6	1,640	-2,4
13	3200	129,5	1,602	216,2	1,652	-3,0
14	3850	132,1	1,650	225,8	1,629	1,3
15	16000	125,7	1,825	231,3	1,759	3,8
16	3300	43,6	5,148	227,3	5,048	2,0
17	3850	44,6	5,101	230,2	4,940	3,3
18	3100	44,0	4,896	218,4	4,996	-2,0
19	3550	44,6	4,825	217,9	4,935	-2,2
20	3450	43,3	4,950	216,9	5,088	-2,7
21	3450	87,0	2,407	214,9	2,497	-3,6
22	1500	84,0	2,575	229,1	2,505	2,8
23	330	86,1	1,952	227,6	1,912	2,1
24	2850	87,2	2,407	216,6	2,477	-2,8
25	3450	85,0	2,658	231,5	2,559	3,9
26	7200	150,9	1,401	216,0	1,446	-3,1
27	3050	138,9	1,481	215,4	1,532	-3,4
28	3100	139,4	1,488	217,1	1,528	-2,6
29	2150	73,4	3,000	228,0	2,933	2,3
30	5450	75,3	3,001	229,0	2,921	2,7
31	2250	73,4	2,974	225,6	2,938	1,2

Формула изобретения

1. Способ измерения флюенса нейтронов детектором из монокристаллического кремния, включающий калибровку детектора, измерение исходного удельного электрического сопротивления монокристаллического кремния, облучение неизвестным флюенсом нейтронов, измерение конечного удельного электрического сопротивления и определение флюенса нейтронов по изменению удельной электрической проводимости в монокристаллическом кремнии, отличающийся тем, что после облучения проводят отжиг радиационных дефектов в кремнии, генерированных быстрыми нейтронами, а флюенс тепловых нейтронов определяют по изменению удельной электрической проводимости в монокристаллическом кремнии за счет образования в нем донорной примеси фосфора по формуле

где К – коэффициент пропорциональности, который постоянен для измеряемого спектра нейтронов и не зависит от исходного удельного электрического сопротивления, его определяют при калибровке детекторов, ₀ – исходное удельное электрическое сопротивление, которое измеряют перед облучением детектора, – конечное удельное электрическое сопротивление, которое измеряют после облучения детектора флюенсом F тепловых нейтронов и отжига радиационных дефектов.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что отжиг радиационных дефектов проводят при температуре не менее 800°С в течение времени не менее двух часов.