Патент на изобретение №2369561

Published by on




РОССИЙСКАЯ ФЕДЕРАЦИЯ



ФЕДЕРАЛЬНАЯ СЛУЖБА
ПО ИНТЕЛЛЕКТУАЛЬНОЙ СОБСТВЕННОСТИ,
ПАТЕНТАМ И ТОВАРНЫМ ЗНАКАМ
(19) RU (11) 2369561 (13) C1
(51) МПК

C01F17/00 (2006.01)

(12) ОПИСАНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ К ПАТЕНТУ

Статус: по данным на 18.08.2010 – действует

(21), (22) Заявка: 2008111398/15, 24.03.2008

(24) Дата начала отсчета срока действия патента:

24.03.2008

(46) Опубликовано: 10.10.2009

(56) Список документов, цитированных в отчете о
поиске:
RU 2111833 С1, 27.05.1996. RU 1593116 A1, 27.08.1999. RU 2000117253 A, 20.06.2002. US 4741893 A, 03.03.1986. БОЛЬШАКОВ К.А. Химия и технология редких и рассеянных элементов. – М.: Высшая школа, 1976, ч.2, с 71. ЗЕЛИКМАН А.Н. и др. Металлургия редких металлов. – М.: Металлургия, 1978, с.531-532. ХИМИЧЕСКАЯ ЭНЦИКЛОПЕДИЯ, ред. Зефиров Н.С. – М.:Большая Российская Энциклопедия, 1988, т.1, с.155, столбец 285, 1992, т.3, с.532, ст.1055, 1998, т.5, с.200, ст.391.

Адрес для переписки:

634050, г.Томск, пр. Ленина, 30, Томский политехнический университет

(72) Автор(ы):

Андреев Артем Андреевич (RU),
Буйновский Александр Сергеевич (RU),
Дьяченко Александр Николаевич (RU),
Крайденко Роман Иванович (RU)

(73) Патентообладатель(и):

Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования Томский политехнический университет (RU)

(54) СПОСОБ ВЫДЕЛЕНИЯ ОКСИДОВ РЕДКОЗЕМЕЛЬНЫХ ЭЛЕМЕНТОВ ИЗ ШЛИФОТХОДОВ ОТ ПРОИЗВОДСТВА ПОСТОЯННЫХ МАГНИТОВ

(57) Реферат:

Изобретение может быть использовано для получения смеси оксидов РЗЭ для их повторного использования при производстве постоянных магнитов. Шлифотходы, содержащие соединения РЗЭ, смешивают с фторидом-гидродифторидом аммония, который берут в избытке до 20% от стехиометрического соотношения. Смесь нагревают до 230°С и выдерживают при этой температуре до полного отделения летучих соединений фторидов углерода, бора и других неметаллов. Твердый остаток фторидных соединений РЗЭ, кремния, алюминия и железа, нагревают до температуры более 320°С для сублимационного отделения соединений кремния. Образовавшийся твердый остаток подвергают водному выщелачиванию для отделения соединений железа. Нерастворимые фториды РЗЭ и алюминия переводят в оксидную форму пирогидролизом и затем измельчают. Оксиды РЗЭ отделяют от оксида алюминия магнитной сепарацией. Изобретение позволяет выделить соединения РЗЭ, очищенные от примесей углерода, бора, кремния, железа и алюминия.

Изобретение относится к области химической технологии неорганических веществ и может быть использовано в тех случаях, когда необходимо получить редкоземельные элементы (РЗЭ), очищенные от примесей.

Известен способ переработки отходов постоянных магнитов, содержащих редкоземельные элементы, включающий термообработку, растворение отходов в минеральной кислоте и экстракцию редкоземельных элементов из полученного раствора нейтральными фосфорорганическими соединениями [заявка на изобретение RU96114299]. Недостатком данного способа является образование большого количества сбросных вод.

Известен способ, прототип, включающий операции сушки шлифотходов, окисления при 550-650°С, магнитной сепарации смеси оксидов и последующего фторирования элементным фтором при температурах 200-350°С. Полученную смесь фторидов металлотермически восстанавливают внепечным способом с получением лигатур и магнитных сплавов [патент RU 2111833]. Недостатком данного способа является использование дорогостоящего фторирующего реагента – элементарного фтора.

Задачей настоящего изобретения является разработка способа выделения РЗЭ из шлифотходов от производства постоянных магнитов.

Шлифотходы от производства постоянных магнитов помимо РЗМ – Fe – В состоят на 10-30 мас.% из влаги, на 5-14 мас.% из кислорода, на 5-7 мас.% из углерода, до 5 мас.% из примесей кремния, алюминия и др.

Поставленная задача достигается тем, что смешивают избыток до 20% от стехиометрического соотношения фторид-гидродифторид аммония с пастообразными шлифотходами и нагревают до температуры 230°С. Выдерживают при данной температуре до полного отделения летучих соединений фторидов углерода, бора и других неметаллов.

Твердый остаток, представленный фторидными соединениями РЗМ, кремния, алюминия и железа, нагревают выше 320°С для сублимационного отделения фторидного соединения кремния. Твердый остаток, представленный фторидными соединениями РЗЭ, алюминия и железа, подвергают водному выщелачиванию. В раствор переходит фторид железа, при обработке раствора аммиачной водой в твердом виде выделяется гидроксид железа. Нерастворимые фторидные соединения РЗЭ и алюминия подвергают пирогидролизу при 600°С до полного перехода фторидных соединений РЗЭ в оксиды. Оксиды РЗЭ и алюминия измельчают и направляют на магнитную сепарацию для отделения немагнитной фракции (оксида алюминия).

Возможна предварительная сушка и окисление шлифотходов. Гидрофторирование оксидов РЗЭ не приведет к выделению элементного водорода, образующегося в результате гидрофторирования фторидами аммония металлов.

В результате перечисленных операций получается смесь оксидов РЗЭ, очищенных от примесей углерода, бора, кремния, железа и алюминия.

Пример 1.

Навеску, состоящую из 10 г шлифотходов от производства постоянных магнитов (17% – влага, 3% – углерод, 2% – оксиды РЗЭ, 76% – РЗЭ, 1% – оксид алюминия, 0,9% – кремний, 1% – бор) и 25,6 г NH4F, помещают в платиновый тигель и нагревают до 230°С и выдерживают при этой температуре до полного отделения газообразных фторидных соединений неметаллов, аммиака и воды; далее смесь нагревают до 400°С и выдерживают при этой температуре до полного отделения фторидного соединения кремния. Твердый остаток заливают 100 мл воды, отфильтровывают твердый остаток, который прокаливают при 600°С в течение 60 мин с подачей в камеру печи паров воды. Полученный спек измельчают и подвергают магнитной сепарации. Магнитная фракция представляет собой смесь оксидов Nd, Dy, Tb, содержание оксида алюминия – 0,15%, оксида железа – 0,08%, кремний, бор и углерод – следы.

Пример 2.

Отличается от примера 1 тем, что в качестве фторирующего реагента используют гидродифторид аммония массой 16,37 г. Магнитная фракция представляет собой смесь оксидов Nd, Dy, Tb, содержание оксида алюминия – 0,11%, оксида железа – 0,06%, кремний, бор и углерод – следы.

Пример 3.

Отличается от примера 1 тем, что предварительно проводят сушку и окисление шлифотходов. Магнитная фракция представляет собой смесь оксидов Nd, Dy, Tb, содержание оксида алюминия – 0,12%, оксида железа – 0,05%, кремний, бор и углерод – следы.

Формула изобретения

Способ выделения оксидов РЗЭ из шлифотходов от производства постоянных магнитов, включающий магнитную сепарацию, фторирование шлифотходов и перевод полученных фторидов РЗЭ в оксидную форму, отличающийся тем, что сначала проводят фторирование шлифотходов, в качестве фторирующего реагента используют фторид-гидродифторид аммония, профторированные продукты очищают от соединений железа методом водного выщелачивания, после чего полученные фториды РЗЭ и алюминия переводят в оксидную форму пирогидролизом и проводят магнитную сепарацию с выделением целевого продукта.

Categories: BD_2369000-2369999