Патент на изобретение №2313149

(54) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАДИОНУКЛИДА НИКЕЛЬ-63

(57) Реферат:

Изобретение относится к области получения радиоактивных изотопов, а более конкретно – к технологии получения радиоактивного изотопа никель-63 в реакторе из мишени. Способ получения радионуклида никель-63 включает получение обогащенной по никелю-62 никелевой мишени, облучение мишени в реакторе, обогащение облученного продукта по никелю-63, при этом в обогащенной по никелю-62 никелевой мишени содержание никеля-64 не превосходит 2%, и при обогащении продукта по никелю-63 изотоп никель-64 извлекают из облученного продукта. Изобретение позволяет обеспечить возможность крупномасштабного производства никеля-63. 2 табл.

Изобретение относится к области получения радиоактивных изотопов, а более конкретно – к технологии получения радиоактивных изотопов в реакторе из мишени, предварительно обогащенной по необходимому стабильному изотопу. Радиоактивные изотопы используют в различных областях. В частности, изотоп никель-63 используют в качестве источника излучения в камерах по детектированию взрывчатых веществ.

Изотопия элемента характеризуется массой имеющихся у него стабильных изотопов и их содержанием в природной смеси. Масса изотопов измеряется в атомных единицах массы [а.е.м.]. У никеля существует пять стабильных (не радиоактивных) изотопа и нижеприведенная таблица показывает их природную распространенность (И.П.Селинов. “Изотопы”. Справочник. М.: Наука, 1970).

При помещении никеля в ядерный реактор нейтроны взаимодействуют с изотопами никеля, и из никеля-62 образуется радиоактивный никель-63. Однако малое природное содержание никеля-62 не позволяет достичь высокой удельной активности по никелю-63.

Для увеличения выхода используют мишени, обогащенные по нужному стартовому стабильному изотопу. Известен процесс получения изотопов никеля, в котором в качестве мишени используется никель, обогащенный по никелю-62 (А.С.Герасимов, Т.С.Зарицкая, А.П.Рудик. Справочник по образованию нуклидов в ядерных реакторах. М., Энергоатомиздат, 1989 г.) Разработка центробежной технологии получения изотопов никеля позволяет получать изотопы никеля в достаточных количествах. (L.J.Sosnin, I.A.Suvorov, A.N.Tcheltsov, A.I.Rudnev. Investigation of centrifuge enrichment of stable nickel isotopes. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, 1993, v.A334, p.41-42.)

Известный и используемый процесс газового центрифугирования в промышленных масштабах был разработан для разделения изотопов урана (см., например, “Обогащение урана”, ред. С.Виллани. М.: Энергоатомиздат, 1983). Для осуществления разделения летучее соединение элемента подают в быстро вращающийся ротор и более тяжелые молекулы, включающие более тяжелые изотопы, концентрируются на периферии, благодаря чему достигается разделительный эффект (см., например, М.Шемля, Ж.Перье “Разделение изотопов”, М., Атомиздат, 1980). Для достижения эффекта разделения в газовой фазе применяются специальные высокоскоростные центрифуги, чьи скорости вращения многократно превосходят другие аналоги.

Помимо разделения изотопов урана, центробежную технологию развили в приложении к разделению стабильных изотопов других химических элементов – железа, вольфрама, ксенона, серы, молибдена и др. («Атомная энергия», том 67, №4, окт.1989, стр.255). Главным условием применимости метода является наличие у элемента летучего химического соединения с достаточной упругостью паров. Для разделения изотопов никеля используют тетрафторфосфин никеля – Ni(PF₃)₄.

Однако применение даже обогащенной мишени не всегда позволяет получить достаточную удельную активность радиоизотопа в исходном материале. В случае никеля-63 это вызвано как не очень высокой скоростью его накопления, так и выгоранием никеля-63, поскольку он при воздействии нейтронов переходит в стабильный никель-64.

Действующие в нашей стране центробежные технологии позволяют произвести обогащение и радиоактивного изотопа. Центробежным методом повышали удельную активность железа-55, олова-119m и др. радиоизотопов. При этом содержание радиоизотопа может быть доведено близким к 100%, и это соответствует наивысшей удельной активности радиоактивного материала.

Известная последовательность операций, включающая в себя получение обогащенного по целевому изотопу исходного материала, облучение его в реакторе, конверсию в летучее соединение и последующее обогащение по радиоизотопу применительно к никелю-63 приведена в работе «Получение ⁶³Ni высокой удельной активности» (L.J.Sosnin, I.A.Suvorov, A.N.Tcheltsov, B.I.Rogozev, V.I.Gudov. Production of ⁶³Ni of high specific activity. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, 1993, v.A334, p.43-44.), которая выбрана в качестве прототипа. Стартовый изотоп никель-62 обогащают до концентрации более 99%, помещают в высокопоточный реактор СМ-2 (поток нейтронов 1,75×10¹⁵ н/см²·сек). После накопления никеля-63 осуществляется его обогащение.

Недостатком способа получения радионуклида никель-63 по прототипу являются предельные характеристики двух составляющих – степени обогащения мишени и нейтронного потока. Эти параметры позволяют получить уникальный продукт, который по экономическим показателям не может найти широкого применения.

Одной из сфер применения никеля-63 может стать его использование в автономных источниках электрической энергии на основе бета-вольтаического эффекта. Бета-вольтаический эффект является аналогом фотоэлектрического эффекта, с той разницей, что образование электрон-дырочных пар в полупроводнике с p-n – переходом происходит под действием -частиц, а не светового излучения. Радиоактивный изотоп никель-63 является чистым -излучателем (нет сопутствующего вредного гамма-излучения) и имеет период полураспада 100 лет. Поэтому это один из самых перспективных радионуклидов для источников электрической энергии со сроком службы более 30 лет (атомных батареек).

Для этой области применения никель-63 должен производиться в достаточном количестве и по приемлемой стоимости. Высокопоточный реактор СМ-2 использован быть не может, поскольку объем для размещения мишеней невелик (несколько литров), а стоимость нейтронного потока слишком высока. Другим недостатком прототипа является высокая стоимость обогащения мишени с 99% никеля-62.

Задачей, на решение которой направлено данное изобретение, является обеспечение возможностей по крупномасштабному производству никеля-63.

Для решения поставленной задачи предложен способ получения радионуклида никель-63, включающий получение обогащенной по никелю-62 никелевой мишени, облучение мишени в реакторе и последующее обогащение облученного продукта по никелю-63, при этом в обогащенной по никелю-62 никелевой мишени содержание никеля-64 не превосходит 2% и при обогащении продукта по никелю-63 изотоп никель-64 извлекают из облученного продукта.

Крупномасштабное производство никеля-63 требует более доступных и дешевых составляющих технологии. Для облучения лучше использовать не высокообогащенный (97-99%) никель-62, а никель среднего обогащения 50-80%. Стоимость такого мишенного никеля при значительном его производстве заметно ниже. Облучение большого количества более дешевого никелевого сырья следует производить нейтронными потоками среднего уровня, порядка (2÷5)×10¹³…2×10¹⁴. Такие мишени можно ставить на многомесячное облучение в уран-графитовые реакторы типа РБМК, в промышленные реакторы, где облучение не такое дорогое, как в ядерном реакторе типа СМ-2. Данный подход позволит облучать практически постоянно большое количество (сотни кг) никелевых мишеней, не нарушая плановых режимов работы ядерных реакторов.

Снижение требований к величине обогащения никеля-62 в мишенном продукте, тем не менее, должно обеспечить возможность реализации процесса послереакторного обогащения по никелю-63 так, чтобы содержание никеля-63 в продукте стало превалирующим, т.е. не менее 50%. Наличие в способе ограничения на содержание никеля-64 в мишенном никеле, а также извлечение никеля-64 из облученного продукта в ходе послереакторного обогащения как раз и являются такими условиями.

Пример реализации способа

Нижерасположенная таблица характеризует изменения в изотопии, происходящие на всех стадиях процесса.

Никель природного изотопного состава в форме тетрафторфосфина никеля – Ni(PF₃)₄ (строка 1) направляют на изотопное обогащение. Процесс обогащения осуществляют так, чтобы содержание никеля-64 было не более 2% (строка 2). Это ограничение допускает обогащение никеля до 50% и более, но основной изотопной примесью должны быть более легкие, чем никель-62 изотопы. Обогащенный по никелю-62 тетрафторфосфин никеля переводят в металл и направляют на облучение в реакторе. После 2-летнего облучения в реакторе накапливается 6,4% никеля-63, а содержание никеля-64 возрастает до 1,5% за счет выгорания никеля-63 (строка 3). Облученный металлический никель переводят в тетрафторфосфин никеля и направляют на обогащение. Обогащение никеля-63 осуществляют в тяжелую фракцию, и при этом никель-64 извлекается из облученного материала (строка 4). Именно невысокое содержание никеля-64 и позволяет достигать обогащения никеля-63 до 50% и более. Тетрафторфосфин никеля переводят в металлическую форму и используют, например, в бета-вольтаических источниках тока. В остающейся легкой фракции (строка 5) содержится никель-62, остатки никеля-63 и нет никеля-64. Этот продукт может быть вновь направлен в реактор на облучение.

Получение мишенного никеля с ограничением на содержание никеля-64 позволяет производить значительные количества мишенного продукта для крупномасштабного производства никеля-63, который возможно использовать в автономных источниках электрической энергии на основе бета-вольтаического эффекта, в детекторах взрывчатых веществ и пр.

Осуществимость технического решения вытекает из разработанности и практического действия различных методов разделения изотопов как урана, так и всех стабильных изотопов (см., например, сборник “Изотопы в СССР”, Москва, Атомиздат, 1980). Воспроизводимость результатов определяется высоким достигнутым уровнем анализа изотопного состава элементов известными методами масс-спектрометрии.

Формула изобретения

Способ получения радионуклида никель-63, включающий получение обогащенной по никелю-62 никелевой мишени, облучение мишени в реакторе и последующее обогащение облученного продукта по никелю-63, отличающийся тем, что в обогащенной по никелю-62 никелевой мишени содержание никеля-64 не превосходит 2% и при обогащении продукта по никелю-63 изотоп никель-64 извлекают из облученного продукта.