Патент на изобретение №2302044

(54) ТВЭЛ РЕАКТОРА НА БЫСТРЫХ НЕЙТРОНАХ СО СВИНЦОВЫМ ТЕПЛОНОСИТЕЛЕМ (ВАРИАНТЫ)

(57) Реферат:

Изобретение относится к области ядерной техники и может быть использовано при изготовлении тепловыделяющих элементов атомных реакторов на быстрых нейтронах со свинцовым (свинцово-висмутовым) теплоносителем. Твэл включает оболочку, герметизированную по торцам заглушками, внутри которой размещено ядерное топливо, теплопередающий подслой, заполненный инертным газом или свинцом (сплавом свинец-висмут), оболочка изготовлена из биметаллической трубки с наружным слоем из ферритной стали, содержащей углерод, кремний, марганец, хром, вольфрам, алюминий, молибден, ниобий, никель, азот, кислород, бор, церий и/или иттрий, кобальт, медь, серу, фосфор при определенном соотношении компонентов, и внутренним слоем – из жаропрочной мартенситно-ферритной стали, содержащей углерод, кремний, марганец, хром, никель, молибден, вольфрам, ванадий, бор, азот, церий при определенном соотношении компонетов, отношение толщины наружного слоя к толщине внутреннего слоя лежит в интервале 0,5÷0,2. Оболочка может быть изготовлена из триметаллической трубки, наружный и внутренний слои трубки изготовлены из ферритной стали, содержащей углерод, кремний, марганец, хром, вольфрам, алюминий, молибден, ниобий, никель, азот, кислород, бор, церий и/или иттрий, кобальт, медь, серу, фосфор при определенном соотношении компонентов, а промежуточный слой трубки – из жаропрочной мартенситно-ферритной стали, содержащей углерод, кремний, марганец, хром, никель, молибден, вольфрам, ванадий, бор, азот, церий, при определенном соотношении компонентов, отношение суммы толщины наружного и внутреннего слоев триметаллической трубки к толщине промежуточного слоя лежит в интервале 0,5÷0,3. Изобретение позволяет увеличить в 3-4 раза коррозийную стойкость оболочки без значительного снижения прочностных свойств. 2 н.п. ф-лы, 3 табл., 1 ил.

Изобретение относится к области ядерной техники, в частности к материалам, используемым в ядерной энергетике, и может быть использовано при изготовлении тепловыделяющих элементов (твэлов) атомных реакторов на быстрых нейтронах со свинцовым (свинцово-висмутовым) теплоносителем (реакторов БТ).

К сталям, используемым для изготовления оболочек твэлов и других элементов атомных реакторов БТ, предъявляется ряд жестких требований по коррозионной стойкости в расплавленном свинце или эвтектике свинец-висмут, по характеристикам жаропрочности, по сопротивлению вакансионному распуханию, по технологичности, свариваемости и др.

Одним из перспективных материалов для изготовления оболочек твэлов являются хромистые стали, которые обладают хорошими свойствами, в частности, в незначительной степени подвержены радиационному распуханию и имеют лучшую (по сравнению с аустенитными сталями) коррозионную стойкость в Pb и Pb-Bi.

Так известен твэл реактора БТ [U.K.Bibilashvili, A.G.Ioltukhovskiy et all. “12% Chromium Steels Working Characteristics with Reference to the Conditions ob Operating of the Core Elements of Reactors Using Lead and Lead-Bismuth Coolants” in Heavy Liquid Metal Coolants in Nuclear Technology, v.2, Obninsk, 1998, p.737], в котором оболочка выполнена из ферритно-мартенситной стали ЭП823 (ТУ 1-14-925-74), содержащая, в мас.%:

углерод	0,14-0,18
кремний	1,1-1,3
марганец	0,5-0,8
хром	10,0-12,0
никель	0,5-0,8
ванадий	0,2-0,4
молибден	0,6-0,9
вольфрам	0,5-0,8
ниобий	0,2-0,4
бор	0,006 (по расчету)
церий	0,1
азот	0,05
сера	0,010
фосфор	0,015
железо	остальное.

Этот твэл является наиболее близким к предлагаемому твэлу.

Однако лучшей коррозионной стойкостью в свинце и свинце-висмуте до температуры 650-700°С обладают ферритные стали, например сталь 05Х18С2МВФАЮ [патент РФ №2238345], содержащая углерод, кремний, марганец, хром, никель, ванадий, молибден, вольфрам, ниобий, бор, церий и железо при ограниченном содержании неизбежных примесей, причем сталь дополнительно содержит азот и алюминий при следующем соотношении компонентов, мас.%:

углерод	0,03-0,06
кремний	1,6-2,2
марганец с	0,2-0,4
хром	13,0-18,0
вольфрам	0,6-0,9
алюминий	0,1-0,5
молибден	0,5-0,8
. ниобий	0,2-0,4
никель	0,1
ванадий	0,2-0,4
азот	0,03-0,25
кислород	0,005
бор	0,006 (по расчету)
церий и/или иттрий в
сумме	0,10
кобальт	0,02
медь	0,1
сера	0,010
фосфор	0,015
железо	остальное.

Недостатком ферритных сталей является более низкая жаропрочность, чем у ферритно-мартенситных сталей, и поэтому необходимо использование оболочек твэлов реактора БТ большей толщины. Для предлагаемого твэла, содержащего таблеточное топливо, цилиндрическую трубчатую оболочку и теплопередающий зазор, заполненный или инертным газом, или свинцом (сплавом свинец-висмут), предполагается в качестве материала оболочки твэла использование биметаллической оболочечной трубки, где сталь второго слоя должна быть более жаропрочной, чем выбранная для наружного слоя ферритная сталь 05Х18С2МВФАЮ и достаточно коррозионностойкой в застойном свинце (подслое).

В атомной энергетике опыт применения биметаллических оболочек твэлов известен давно. Так, в 1973 г. в Англии был запущен реактор на быстрых нейтронах DFR (Daunrey) с использованием в качестве теплоносителя сплава натрий-калий. В качестве оболочек твэлов использовалась биметаллическая трубка из ванадия и ниобия (ванадий – внутренний слой) [М.Д.Абрамович, С.Н.Вотинов, А.Г.Иолтуховский. Радиационное материаловедение на АЭС. М.: Энергоатомиздат, 1984 г., с.17]. В реакторах BWR, работающих в режиме маневрирования мощностью для оболочек твэлов используются биметаллические циркониевые трубы (наружный слой – циркалой-2, а внутренний слой – нелегированный иодидный цирконий [C.David Williams, Mick О.Marlowe et al. “Zircaloy 2 Lined Zirconium Barrier Fuel Cladding” in Zirconium in the Nuclear Industry: Eleventh International Symposium, ASTM STP 1295, E.R.Bradlly and G.P.Sabol Eds. American Society for Testing and Materials, 1996, p.676-694].

Технической задачей изобретения является создание твэла для реактора БТ, биметаллическая оболочка которого обладала бы следующими свойствами: высокой коррозионной стойкостью (за счет применения указанной ферритной стали 05Х18С2МВФАЮ) в теплоносителе и теплопередающем слое (свинец или свинец-висмут) и достаточной жаропрочностью. Требование высокого сопротивления НТРО отпадает, т.к. нижняя температура теплоносителя в реакторах БТ лежит выше 400°С.

По первому варианту твэл реактора на быстрых нейтронах со свинцовым теплоносителем, включает оболочку, герметизированную по торцам заглушками, внутри которой размещено ядерное топливо, теплопередающий подслой, заполненный инертным газом или свинцом (сплавом свинец-висмут), а также необходимые конструктивные элементы, оболочка изготовлена из биметаллической трубки с наружным слоем из ферритной стали, содержащей углерод, кремний, марганец, хром, вольфрам, алюминий, молибден, ниобий, никель, азот, кислород, бор, церий и/или иттрий, кобальт, медь, серу, фосфор при следующем соотношении компонентов, мас.%:

углерод	0,03-0,06
кремний	1,6-2,2
марганец	0,2-0,4
хром	13,0-18,0
вольфрам	0,6-0,9
алюминий	0,1-0,5
молибден	0,5-0,8
ниобий	0,2-0,4
никель	0,1
азот	0,03-0,25
кислород	0,005
бор	0,006 (по расчету)
церий и/или иттрий в сумме	0,10
кобальт	0,02
медь	0,1
сера	0,010
фосфор	0,015
железо	остальное,

и внутренним слоем – из жаропрочной мартенситно-ферритной стали (марки ЭП900), содержащей углерод, кремний, марганец, хром, никель, молибден, вольфрам, ванадий, бор, азот, церий при следующем соотношении компонетов, мас.%:

причем отношение толщины наружного слоя к толщине внутреннего слоя лежит в интервале 0,5÷0,2, что определяется необходимыми прочностными свойствами при разных условиях эксплуатации.

По второму варианту твэл реактора на быстрых нейтронах со свинцовым теплоносителем, включает оболочку, герметизированную по торцам заглушками, внутри которой размещено ядерное топливо, теплопередающий подслой, заполненный инертным газом или свинцом (сплавом свинец-висмут), а также необходимые конструктивные элементы, оболочка изготовлена из триметаллической трубки, наружный и внутренний слои трубки изготовлены из ферритной стали, содержащей углерод, кремний, марганец, хром, вольфрам, алюминий, молибден, ниобий, никель, азот, кислород, бор, церий и/или иттрий, кобальт, медь, серу, фосфор при следующем соотношении компонентов, мас.%:

углерод	0,03-0,06
кремний	1,6-2,2
марганец	0,2-0,4
хром	13,0-18,0
вольфрам	0,6-0,9
алюминий	0,1-0,5
молибден	0,5-0,8
ниобий	0,2-0,4
никель	0,1
азот	0,03-0,25
кислород	0,005
бор	0,006 (по расчету)
церий и/или иттрий в
сумме	0,10
кобальт	0,02
медь	0,1
сера	0,010
фосфор	0,015
железо	остальное,

а промежуточный слой трубки – из жаропрочной мартенситно-ферритной стали (марки ЭП900), содержащей углерод, кремний, марганец, хром, никель, молибден, вольфрам, ванадий, бор, азот, церий, при следующем соотношении компонентов, мас.%:

причем отношение суммы толщины наружного и внутреннего слоев триметаллической трубки к толщине промежуточного слоя лежит в интервале 0,5÷0,3, что определяется необходимыми прочностными свойствами при разных условиях эксплуатации.

Сталь ЭП900 описана в статье “Проблемы создания и модификации нержавеющих сталей для деталей активных зон ядерных реакторов на быстрых нейтронах и термоядерного реактора синтеза”, авторов М.И.Солонина, А.Г.Иолтуховского, Ю.К.Бибилашвили и др. в ж. Физика и химия обработки материалов, 2001 г. №5, с.5-13.

Пример.

1. Изготовление труб.

Для изготовления заявленных биметаллических и триметаллических труб 9,4×0,5×1800 мм для оболочек опытных твэлов реактора БТ и исследования коррозионных и прочностных свойств этих труб, были выплавлены два опытных слитка стали 05Х18С2МВФАЮ по 25 кг каждый в индукционной печи в защитной атмосфере азота. Слитки были прокованы на молоте при температуре 1100°С и обточены для получения прутка 60 мм.

Жаропрочная и радиационностойкая сталь ЭП900 – другая составляющая биметаллической трубы изготавливалась из прутка 60 мм производства завода ОАО Электросталь.

В таблице 1 приведен химический состав сталей 05Х18С2МВФАЮ и ЭП900, а также стали – ЭП823.

На фигуре представлена составная заготовка в сборке, где 1 – наружный чехол; 2 – крышка; 3 – внутренний чехол; 4 – втулка из стали типа 05Х18С2МВФАЮ, для наружного слоя биметаллической трубы; 5 – втулка из стали ЭП900, для внутреннего слоя биметаллической трубы; 6 – крышка.

Втулки (длиной 90 мм) из сталей 05Х18С2МВФАЮ и ЭП900 точили с разной толщиной стенки на токарно-винторезном станке для обеспечения соотношения толщин наружного слоя трубы (сталь 05Х18С2МВФАЮ) к внутреннему слою (сталь ЭП900) как 50/50, 33/67 и 25/75. После сборки заготовки крышки проваривали к наружному и внутреннему защитным чехлам с использованием аргонодуговой сварки. Перед сваркой внутренний объем заготовки вакуумировали через специальные отверстия, просверленные в одной из крышек и заваренные после окончания операции вакуумирования.

Собранные зачехленные заготовки нагревали в печи СШЗ до температуры 1050°С, после чего подвергали прессованию на гидравлическом прессе ПА653Р, в результате чего были получены заготовки с наружным диаметром ˜30 мм, внутренним диаметром заготовки ˜21 мм, и длиной заготовки ˜500 мм.

Наружный и внутренний защитные чехлы снимали на токарно-винторезном станке и стравливались в слабом растворе кислоты. Трубы прокатывали вхолодную на станах ХПТР-15-30 и ХПТР 8-15 с проведением промежуточных отжигов после каждого прохода в вакуумной печи при температуре ˜900°С. Окончательный размер биметаллической трубы составлял 9,4×0,5×2000 мм, окончательный режим термообработки (закалка от 1050°С, 10 мин + отпуск 720°С, 1 ч).

По аналогичной технологии были изготовлены триметаллические трубы 9,4×0,5×1800 мм, в которых наружный слой и внутренний слой изготавливали из стали 05Х18С2МВФАЮ, а промежуточный слой – из стали ЭП900. Режим термообработки применяли тот же, что и для биметаллических труб.

2. Оценка коррозионной стойкости труб в свинце.

Для коррозионных испытаний заявленной оболочки твэла реактора БТ были изготовлены трубчатые образцы длиной 70 мм из биметаллических труб 9,4×0,5 мм с толщиной наружного слоя (сталь 05Х18С2МВФАЮ) 0,12 мм и внутреннего слоя (сталь ЭП900) толщиной 0,38 мм. В качестве известной стали была выбрана сталь ЭП823 промышленного производства (завод ОАО ПНТЗ) в виде тонкостенных труб 6,9×0,4×70 мм. Статические коррозионные испытания образцов проводили в контейнерах, изготовленных из стали ЭИ852, обладающей для выбранных условий испытаний достаточной коррозионной стойкостью в свинце. Контейнеры заполняли свинцом с повышенным (1÷2)·10^-2 мас.% и пониженным (2÷3)·10^-5 мас.% содержанием кислорода. Температура испытаний составляла 750°С, время 500, 1000 и 2000 ч. Жесткие условия испытаний (высокая температура и высокое содержание кислорода в свинце) позволили провести сравнительную оценку коррозионной стойкости в свинце исследуемых сталей (внутреннего и наружного слоев биметаллических труб и труб из стали ЭП823).

Глубину коррозионного поражения оценивали на металлографических шлифах с измерением в 20 точках (на 1 образце) толщин коррозионных зон.

Результаты коррозионных испытаний, приведенные в таблице 2, показывают, что наименьшая скорость коррозии (за 2000 ч) имеет сталь наружного слоя биметаллической трубы 05Х18С2МВФАЮ. Характер коррозии – фронтальный и при низком, и при высоком содержании кислорода в свинце. Скорость коррозии стали ЭП900 заметно выше при обеих концентрациях кислорода. Известная сталь ЭП823 имеет существенно большую скорость коррозии, чем стали 05Х18С2МВФАЮ и ЭП900 как при низком, так и при высоком содержании кислорода в свинце. Кроме того, на образцах стали ЭП823 отмечено появление помимо фронтальной коррозии и межкристаллитного поражения (в случае испытания в более чистом по кислороду свинце).

3. Определение кратковременных механических свойств металла биметаллических труб в сравнении со свойствами металла труб известной стали.

Кратковременные механические свойства (_в, ₀₂ и ₀) предлагаемых биметаллических труб 9,4×0,5 мм с различным отношением толщины наружного слоя (сталь ЭП900), которое составляло 1:1, 1:3, 1:4, определялись на кольцевых образцах (в соответствии с ОСТ 95-992-83) с высотой кольца h=3^+0,01 мм, по три образца на точку при температурах 20, 300, 400, 500, 600, 650°С на разрывной машине INSTRON.

Кратковременные механические свойства труб (6,9×0,4 мм) из известной стали ЭП823 определялись на кольцевых образцах высотой h=2,4^+0,02 мм. Количество образцов на точку, температуры испытания и разрывная машина были те же, что и при испытании колец из биметаллической трубы. Результаты испытаний приведены в таблице 3.

Таким образом, анализ данных таблиц 2 и 3 показывает, что применение в качестве материала оболочек твэлов реактора БТ (с тяжелым теплоносителем-свинцом или сплавом свинец-висмут) биметаллической (или триметаллической) трубки со слоем, контактирующим с теплоносителем, из стали 05Х18С2МВФАЮ, и вторым (или промежуточным) слоем из жаропрочной стали ЭП900, позволит увеличить в 3-4 раза коррозионную стойкость оболочки против коррозии в теплоносителе и подслое, без значительного снижения прочностных свойств оболочки, особенно при благоприятном отношении толщин слоев – наружного, коррозионностойкого, к внутреннему жаропрочному, лежащем в пределах 1:3÷1:5

Таблица 3
Кратковременные механические свойства (кольцевых образцов) биметаллических труб с различным отношением толщины наружного слоя (05Х18С2МВФАЮ) – S1 к толщине внутреннего слоя (ЭП900) – S2 и свойства известной стали ЭП823 (кольцевых образцов труб 6,9×0,4 мм).
Исследуемые трубы	Температура, °C	Отношение S1/S2=1:1			Отношение S1/S2=1:3			Отношение S1/S2=1:4
		в, МПа	02, МПа	0, %	в, МПа	02, МПа	0, %	в, МПа	02, МПа	0, %
Биметаллические трубы 9,4×0,5 мм	20	680	570	18	750	610	20	800	710	20
	300	620	530	19	680	600	20	640	540	20
	400	400	340	28	630	580	30	600	530	30
	500	320	260	29	480	450	33	480	405	33
	600	182	170	32	240	230	34	320	280	35
	650	160	135	32	210	180	35	240	200	37
Трубы из известной стали ЭП823 6,9×0,4	20	810	675	18	–	–	–	–	–	–
	300	714	507	20	–	–	–	–	–	–
	400	660	476	19,2	–	–	–	–	–	–
	500	540	420	17,8	–	–	–	–	–	–
	600	340	310	32	–	–	–	–	–	–
	650	300	290	38	–	–	–	–	–	–

Формула изобретения

1. Твэл реактора на быстрых нейтронах со свинцовым теплоносителем, включающий оболочку, герметизированную по торцам заглушками, внутри которой размещено ядерное топливо, теплопередающий подслой, заполненный инертным газом или свинцом (сплавом свинец-висмут), оболочка изготовлена из биметаллической трубки с наружным слоем из ферритной стали, содержащей углерод, кремний, марганец, хром, вольфрам, алюминий, молибден, ниобий, никель, азот, кислород, бор, церий и/или иттрий, кобальт, медь, серу, фосфор при следующем соотношении компонентов, мас.%:

углерод	0,03-0,06
кремний	1,6-2,2
марганец	0,2-0,4
хром	13,0-18,0
вольфрам	0,6-0,9
алюминий	0,1-0,5
молибден	0,5-0,8
ниобий	0,2-0,4
никель	0,1
азот	0,03-0,25
кислород	0,005
бор	0,006 (по расчету)
церий и/или иттрий в сумме	0,10
кобальт	0,02
медь	0,1
сера	0,010
фосфор	0,015
железо	остальное

и внутренним слоем – из жаропрочной мартенситно-ферритной стали, содержащей углерод, кремний, марганец, хром, никель, молибден, вольфрам, ванадий, бор, азот, церий при следующем соотношении компонетов, мас.%:

причем отношение толщины наружного слоя к толщине внутреннего слоя лежит в интервале 0,5÷0,2.

2. Твэл реактора на быстрых нейтронах со свинцовым теплоносителем, включающий оболочку, герметизированную по торцам заглушками, внутри которой размещено ядерное топливо, теплопередающий подслой, заполненный инертным газом или свинцом (сплавом свинец-висмут), оболочка изготовлена из триметаллической трубки, наружный и внутренний слои трубки изготовлены из ферритной стали, содержащей углерод, кремний, марганец, хром, вольфрам, алюминий, молибден, ниобий, никель, азот, кислород, бор, церий и/или иттрий, кобальт, медь, серу, фосфор при следующем соотношении компонентов, мас.%:

углерод	0,03-0,06
кремний	1,6-2,2
марганец	0,2-0,4
хром	13,0-18,0
вольфрам	0,6-0,9
алюминий	0,1-0,5
молибден	0,5-0,8
ниобий	0,2-0,4
никель	0,1
азот	0,03-0,25
кислород	0,005
бор	0,006 (по расчету)
церий и/или иттрий в сумме	0,10
кобальт	0,02
медь	0,1
сера	0,010
фосфор	0,015
железо	остальное,

а промежуточный слой трубки – из жаропрочной мартенситно-ферритной стали, содержащей углерод, кремний, марганец, хром, никель, молибден, вольфрам, ванадий, бор, азот, церий, при следующем соотношении компонентов, мас.%:

причем отношение суммы толщины наружного и внутреннего слоев триметаллической трубки к толщине промежуточного слоя лежит в интервале 0,5÷0,3.

РИСУНКИ