Патент на изобретение №2291504

(54) СПОСОБ ОТВЕРЖДЕНИЯ ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ

(57) Реферат:

Изобретение относится к области охраны окружающей среды от радиоактивного загрязнения и может быть использовано в технологии обезвреживания жидких радиоактивных отходов (ЖРО). Способ отверждения ЖРО включает их распылительную сушку и кальцинацию, остекловывание кальцината с флюсующими добавками, слив расплава в емкость и отжиг затвердевшего блока. Предварительно ЖРО в непрерывном потоке нагревают до превращения в пар 30-80 отн.% содержащейся в них воды, полученную парожидкостную смесь под давлением собственного пара распыляют в разогретой до температуры 600-800°С камере. Твердые частицы образовавшегося кальцината отделяют от парогазовой фазы седиментацией при температуре не ниже 300°С и фильтрацией. Изобретение позволяет увеличить срок службы аппаратуры, повысить производительность, улучшить радиационную безопасность работ, проводимых с продуктами высокой активности. 1 табл.

Предлагаемый способ относится к области охраны окружающей среды от радиоактивного загрязнения, а именно к технологии обезвреживания жидких радиоактивных отходов (ЖРО), которые образуются при переработке облученного ядерного топлива, а также при проведении иных радиохимических процессов.

Известен способ отверждения ЖРО, включающий последовательные операции выпаривания, распылительной сушки ЖРО, прокаливания полученных солей до их разложения и остекловывание в плавителе (Заявка Японии №60-2440, МПК G 21 F 9/16, опубл. 06.12.1985).

Известный способ имеет следующие недостатки: для распыления используется сжатый воздух, который становится радиоактивным и не может быть сброшен без дополнительной очистки. Кроме того, в известном способе операции выпаривания и сушки прокаливания разделены во времени и пространстве, что снижает общую производительность процесса.

Известен способ отверждения ЖРО, выбранный за прототип, включающий распылительную сушку и кальцинацию ЖРО, плавление кальцината совместно с флюсующими добавками (фриттой), слив расплава в емкость, отжиг затвердевшего стекла и последующее хранение полученных блоков (W. Guber et al., Lab-scale and pilot-plant experiments on the solidification of high-level wastes at the Karlsruhe nuclear research centre, Management of Radioactive Wastes from the Nuclear Fuel Cycle, Proceed, of the Symposium, Vienna. 1976).

Отличительной особенностью данного способа является то, что в качестве распыляющего газа вместо воздуха используют перегретый водяной пар, который под давлением вводят в распылительную форсунку параллельно ЖРО по отдельному трубопроводу. Смешение ЖРО и пара происходит внутри форсунки. На выходе из сопла форсунки происходит распыление ЖРО на мелкие капли. В рабочее пространство сушилки в качестве теплоносителя дополнительно вводят перегретый пар с температурой 650°С. В процессе сушки температура в сушилке составляет 420°С, что оказывается достаточным для сушки ЖРО и получения порошка кальцината. Более крупные частицы кальцината падают в плавитель, расположенный под сушилкой. Мелкие частицы уносятся из сушилки парогазовым потоком, отделяются от него на фильтре и также попадают в плавитель. После плавки кальцината с флюсующими добавками расплав сливают в емкость и отжигают для формирования блока.

Отработанный пар отделяют от неконденсирующихся газов в холодильнике-конденсаторе. Конденсат накачивают в парогенератор, где вновь превращают в пар с температурой 650°С и направляют в сушилку. Водяной пар, произведенный из ЖРО, выводят из замкнутого цикла и после очистки от радиоактивности сбрасывают вместе с неконденсирующимися газами в атмосферу.

Недостатком способа-прототипа является применение циркуляции высокоактивного перегретого водяного пара под давлением в системе парогенератор – форсунка – сушилка – фильтр – конденсатор, что связано с опасностью выхода радиоактивного загрязнения из системы. Сложность заключается в обеспечении полной герметичности парогазовой системы, чтобы не допустить выход радиоактивных продуктов в рабочее пространство горячих камер. Смешение пара и ЖРО должно происходить в форсунке, что усложняет ее конструкцию. Форсунка работает при высокой температуре, что значительно сокращает ее срок службы.

Техническая задача изобретения заключается в упрощении процесса и улучшении радиационной безопасности работ, проводимых с продуктами высокой активности, а также в увеличении срока службы аппаратуры.

Эта техническая задача решается тем, что заявляемый способ отверждения жидких радиоактивных отходов включает их распылительную сушку и кальцинацию, остекловывание кальцината совместно с флюсующими добавками, слив расплава в емкость и отжиг затвердевшего блока, причем предварительно жидкие радиоактивные отходы в непрерывном потоке упаривают при температуре 110-160°С до превращения в пар 30-80 отн.% содержащейся в них воды, а полученную парожидкостную смесь под давлением собственного пара подвергают распылению в разогретой до температуры 600-800°С камере, образовавшиеся твердые частицы кальцината отделяют от парогазовой фазы седиментацией при температуре не ниже 300°С и фильтрацией при температуре 110-300°С.

Согласно предлагаемому способу ЖРО из емкости непрерывно подают с регулируемым расходом в испаритель. Проходя через испаритель при температуре 110-160°С, часть воды (30-80 отн.%) из ЖРО превращается в пар, и полученная парожидкостная смесь под давлением собственного пара поступает в распылительную форсунку, установленную внутри аппарата – кальцинатора, разогретого до температуры 600-800°С. Происходит распыление ЖРО на мелкие капли. В процессе свободного полета капель происходит испарение оставшейся воды, разложение солей и прокаливание (кальцинация) твердых частиц, которые собираются внизу аппарата и поступают в плавитель совместно с флюсующими добавками. Часть мелких частиц кальцината не осаждается и выносится из аппарата с парогазовым потоком на металлокерамический фильтр. Разделение частиц и парогазовой фазы осуществляют на фильтре при температуре 110-300°С. Снятый с фильтра кальцинат поступает в плавитель совместно с основной фракцией. В плавителе кальцинат при соответствующей температуре взаимодействует с флюсом, превращается в стекломассу, которую сливают в емкость и отжигают для придания стеклу свойств, необходимых для длительного хранения.

Упаривание ЖРО производят в интервале 110-160°С, чтобы обеспечить внутри испарителя избыточное давление пара, необходимое для продвижения парожидкостной смеси к форсунке и распыления ее в кальцинаторе.

Количество упаренной воды 30 отн.% определяется необходимостью получения количества пара, достаточного для распыления ЖРО. Увеличение количества испаренной воды до 80 отн.% производится в случае отверждения малосолевых ЖРО. В этом случае достигается повышение производительности кальцинатора. Кроме того, при распылении ЖРО с солесодержанием более 200 г/л получаются крупнозернистые капьцинаты.

Кальцинацию ЖРО проводят при 600-800°С. Нижний предел температуры определяется допустимой высотой аппарата, при которой распыленные частицы не успевают превратиться в сыпучий кальцинат. Верхний предел температуры ограничен коррозией стенок аппарата продуктами разложения солей.

Отделение частиц кальцината от парогазовой фазы оптимально происходит при температуре не ниже 300°С. Фильтрация парогазовой фазы от мелких частиц кальцината ограничена пределом температур 110-300°С. Нижний предел температуры предотвращает конденсацию жидкости на поверхности фильтра. При температуре выше 300°С снижается надежность фильтра.

Некоторые характеристики процесса сушки и кальцинации ЖРО представлены в таблице.

Предлагаемый способ имеет преимущества перед прототипом, приводящие к упрощению аппаратуры, в которой осуществляется процесс сушки и кальцинации ЖРО. В предлагаемом способе на распыление ЖРО через форсунку поступает совместный поток радиоактивного материала – смесь жидкости и пара, полученный, например, в прямоточном испарителе типа “труба в трубе”. В способе-прототипе в форсунку поступают два потока: ЖРО и перегретый пар, что усложняет конструкцию форсунки.

Температура в форсунке по предлагаемому способу составляет 110-160°С, тогда как согласно прототипу температура в форсунке 650°С, что сказывается на ресурсе работы форсунки в пользу предлагаемого способа.

Количество радиоактивной парогазовой фазы, поступающей на фильтрацию от частиц кальцината, по предлагаемому способу в 2-2,5 раза меньше, чем по прототипу, поскольку в предлагаемом способе распыляющий пар образуется из воды, содержащейся в ЖРО. Следовательно, в известном способе требуется использование фильтра с большей фильтрующей поверхностью.

Кроме того, в предлагаемом способе отсутствует циркуляция радиоактивного пара в системе сушилка – фильтр – конденсатор – насос – испаритель – парогенератор, которая требуется в способе-прототипе. Циркуляция радиоактивного пара при высокой температуре под давлением требует особых условий герметизации для предотвращения выхода радиоактивности в помещение горячих камер.

Таким образом, предлагаемый способ отверждения ЖРО позволяет упростить процесс распылительной сушки и кальцинации отходов, улучшить радиационную безопасность процесса и увеличить срок службы аппаратуры.

Формула изобретения

Способ отверждения жидких радиоактивных отходов, включающий их распылительную сушку и кальцинацию, остекловывание кальцината совместно с флюсующими добавками, слив расплава в емкость и отжиг затвердевшего блока, отличающийся тем, что предварительно жидкие радиоактивные отходы в непрерывном потоке упаривают при температуре 110-160°С до превращения в пар 30-80 отн.% содержащейся в них воды, а полученную парожидкостную смесь под давлением собственного пара подвергают распылению в разогретой до температуры 600-800°С камере, образовавшиеся твердые частицы кальцината отделяют от парогазовой фазы седиментацией при температуре не ниже 300°С и фильтрацией при температуре 110-300°С.