Патент на изобретение №2288516

(54) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ КОНЦЕНТРАТА РАДИОНУКЛИДА МОЛИБДЕН-99

(57) Реферат:

Изобретение относится к области химической технологии производства радиоактивных изотопов медицинского назначения. Молибден-99 в течение последних 30 лет является наиболее используемым в радиоизотопной диагностике радионуклидом. Сущность изобретения: в качестве сорбента для выделения молибдена-99 из азотнокислого раствора облученной урановой мишени используют неорганический сорбент марки Т-5, а десорбцию молибдена с сорбента Т-5 проводят раствором калиевой или натриевой щелочи. Изобретение позволяет расширить диапазон допустимых концентраций кислот и щелочей, тем самым исключить операции корректировки среды при подготовке азотно-кислых растворов к сорбции.

Изобретение относится к области химической технологии производства радиоактивных изотопов медицинского назначения. Молибден-99 в течение последних 30 лет является наиболее используемым в радиоизотопной диагностике радионуклидом.

Известен способ получения концентрата молибдена, включающий облучение растворного уранового топлива, концентрирование молибдена-99 методом сорбции на неорганическом сорбенте марки Т-5, представляющем собой оксигидрат титана с добавкой оксигидрата циркония, и последующий аффинаж (Н.Д.Бетенеков, Е.И.Денисов, Т.А.Недобух, Л.М.Шарыгин. Патент США №6337055 от 08.02.02). Недостатком данного способа является использование в качестве исходного сернокислого раствора урана, что из-за проблем коррозии накладывает существенные ограничения по применению данного способа в радиохимическом производстве с оборудованием из нержавеющей стали.

Задачей настоящего технического решения является упрощение процесса сорбционного концентрирования молибдена из раствора облученной урановой мишени за счет расширения диапазона допустимых концентраций кислот и щелочей.

Указанная задача достигается тем, что в качестве сорбента для выделения молибдена-99 из азотнокислого раствора облученной урановой мишени используют неорганический сорбент марки Т-5, а десорбцию молибдена с сорбента Т-5 проводят раствором калиевой или натриевой щелочи.

Сравнительный анализ с прототипом позволяет сделать вывод, что в заявляемом техническом решении используется иной тип сорбента (смешанный оксигидрат титана и циркония, а не алюмогель).

Как указано выше, сорбент Т-5 известен из литературы в качестве коллектора молибдена из сернокислых растворов. В то же время, способность этого сорбента извлекать молибден из азотнокислых сред в широком интервале концентраций кислоты обнаружена авторами, является новой и неожиданной.

Технология осуществления способа заключается в следующем. Облученную урановую мишень растворяют в растворе азотной кислоты в присутствии или без катализатора (в зависимости от материала мишени). Полученный азотнокислый раствор пропускают через колонку, заполненную сорбентом Т-5, со скоростью фильтрации от 5 до 60 колоночных объемов в час (к.о./ч). Концентрация азотной кислоты в исходном растворе не лимитируется и определяется составом растворяемой мишени (как правило, от 1 до 4 моль/л). Колонку промывают кислотой и водой или только водой. Молибден десорбируют с колонки раствором калиевой или натриевой щелочи с концентрацией от 0,5 до 1,5 моль/л со скоростью фильтрации раствора от 5 до 50 к.о./ч. Полученный концентрат молибдена направляют на аффинажный цикл.

Понижение скорости фильтрации на стадиях сорбции и десорбции ниже 5 к.о./ч неоправданно затягивает процесс концентрирования, увеличение скорости фильтрации на стадии сорбции выше 60 к.о./ч приводит к проскоку молибдена, увеличение скорости фильтрации на стадии десорбции выше 50 к.о./ч приводит к размыванию фронта молибдена и увеличению необходимого объема десорбирующего раствора. Снижение концентрации щелочи на стадии десорбции ниже 0,5 моль/л приводит к неполной десорбции молибдена, а увеличение концентрации выше 1,5 моль/л приводит к неоправданному засолению концентрата перед стадией аффинажа.

Возможность осуществления заявляемого технического решения подтверждается следующими примерами.

Пример 1.

Облученную уран-алюминиевую мишень растворили в азотной кислоте в присутствии азотнокислой ртути. Полученный раствор с концентрацией азотной кислоты 3,5 моль/л направили на сорбционную колонку с сорбентом Т-5. Объем фильтроцикла составил 60 к.о., скорость фильтрации достигала 60 к.о./ч. Степень сорбции составила 98%. После сорбции колонку промыли 3 моль/л азотной кислотой и водой. Затем провели десорбцию молибдена-99 0,5 моль/л натриевой щелочью со скоростью фильтрации 50 к.о./ч. Объем десорбата составил 10 к.о. Степень десорбции достигла 85% от сорбированного, а общий выход молибдена-99 для передачи на аффинажный цикл – 83% от исходного количества.

Пример 2.

Облученную уран-цинковую мишень растворили в азотной кислоте. Концентрация азотной кислоты в итоговом растворе составила 1,5 моль/л. Раствор с общим объемом 20 к.о. пропустили через колонку с сорбентом Т-5 со скоростью 10 к.о./ч. Степень сорбции молибдена-99 составила 99%. Колонку промыли водой и провели десорбцию молибдена 1,0 моль/л калиевой щелочью со скоростью подачи десорбата 20 к.о./ч. Общий объем десорбата составил 15 к.о., а выход молибдена-99 в десорбат – 92% от сорбированного. Количество молибдена-99, переданное на аффинажный цикл, равнялось 91% от исходного содержания.

Пример 3.

Облученную уран-магниевую мишень растворили в азотной кислоте. Концентрация азотной кислоты в итоговом растворе составила 1,0 моль/л. Раствор с общим объемом 10 к.о. пропустили через колонку с сорбентом Т-5 со скоростью 5 к.о./ч. Степень сорбции молибдена-99 составила 98%. Колонку промыли водой и провели десорбцию молибдена 1,5 моль/л натриевой щелочью со скоростью подачи десорбата 30 к.о./ч. Общий объем десорбата составил 10 к.о., а выход молибдена-99 в десорбат – 93% от сорбированного. Количество молибдена-99, переданное на аффинажный цикл, равнялось 91% от исходного содержания.

Приведенные примеры показывают, что с использованием сорбента Т-5 можно проводить эффективное извлечение молибдена-99 из растворов различного состава в широком диапазоне концентраций азотной кислоты, а также концентрирование молибдена-99 в малом объеме щелочного десорбата с последующей передачей концентрата на аффинажный цикл.

Формула изобретения

Способ получения концентрата радионуклида молибден-99, включающий растворение облученной урановой мишени в азотной кислоте, сорбционное концентрирование молибдена на неорганическом сорбенте и аффинаж, отличающийся тем, что в качестве сорбента используют неорганический сорбент марки Т-5, а десорбцию молибдена с сорбента Т-5 проводят раствором калиевой или натриевой щелочи.