Патент на изобретение №2251602

Published by on




РОССИЙСКАЯ ФЕДЕРАЦИЯ



ФЕДЕРАЛЬНАЯ СЛУЖБА
ПО ИНТЕЛЛЕКТУАЛЬНОЙ СОБСТВЕННОСТИ,
ПАТЕНТАМ И ТОВАРНЫМ ЗНАКАМ
(19) RU (11) 2251602 (13) C1
(51) МПК 7
D21C3/04, D21C3/22
(12) ОПИСАНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ К ПАТЕНТУ

Статус: по данным на 27.01.2011 – прекратил действие, но может быть восстановлен

(21), (22) Заявка: 2004120015/12, 30.06.2004

(24) Дата начала отсчета срока действия патента:

30.06.2004

(45) Опубликовано: 10.05.2005

(56) Список документов, цитированных в отчете о
поиске:
RU 2150538 C1, 10.06.2000. RU 2212483 C1, 20.09.2003. RU 2206654 C1, 20.06.2003. RU 2042004 C1, 20.05.1995. DE 3445132 A1, 12.06. 1986. ЕР 0325891 A1, 02.08.1989. US 3553076 А, 05.01.1971.

Адрес для переписки:

660036, г.Красноярск, Академгородок, ИХХТ СО РАН, патентоведу В.В. Замятиной

(72) Автор(ы):

Данилов В.Г. (RU),
Яценкова О.В. (RU),
Кузнецова С.А. (RU),
Кузнецов Б.Н. (RU)

(73) Патентообладатель(и):

Институт химии и химической технологии СО РАН (ИХХТ СО РАН) (RU)

(54) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ЦЕЛЛЮЛОЗНОГО ПОЛУФАБРИКАТА ИЗ ДРЕВЕСИНЫ ЛИСТВЕННИЦЫ

(57) Реферат:

Способ касается получения целлюлозы из целлюлозных полуфабрикатов и может быть использован в целлюлозно-бумажной промышленности. Измельченную древесину лиственницы варят в смеси 37% пероксида водорода и 30% уксусной кислоты, взятых в мольном отношении 0,3-0,5, в присутствии в качестве катализатора молибденовой кислоты, взятой в количестве 0,5-0,7 мас.%. от абс. сухой древесины. Варку ведут при гидромодуле 7,5:1-10:1 и температуре 110-140°С в течение 2-3 ч. Техническим результатом является повышение качества целлюлозного полуфабриката, снижение удельного расхода реагентов и катализатора, а также расширение сырьевой базы за счет использования древесины лиственницы и получения из нее целлюлозного полуфабриката без использования предварительной стадии извлечения арабиногалактана. 3 табл.

Изобретение относится к области химической переработки древесины, а именно древесины лиственницы, и может быть использовано в целлюлозно-бумажной промышленности для получения целлюлозных полуфабрикатов.

Известно, что содержащиеся в древесине лиственницы экстрактивные вещества (флавоноиды и арабиногалактан) затрудняют процесс делигнификации и получения целлюлозы. Так в целлюлозно-бумажной промышленности по технологическим регламентам допускается переработка древесного сырья, содержащего лишь 10% древесины лиственницы, поскольку в большем количестве она ухудшает качество целлюлозы и технико-экономические показатели производства. Основным компонентом, препятствующим нормальной варке, является арабиногалактан, который оказывает разрушающее действие на варочную кислоту и тем самым препятствует нормальному течению варочного процесса [Химия в интересах устойчивого развития. – 1997. – №5. – С.105-115].

Известен способ получения целлюлозы из древесины лиственницы даурской сульфатной варкой при температуре 173°С с предварительной 3-часовой заваркой и 2-часовой варкой [Труды института лесохозяйственных проблем. – 1957. – XVI. – С.223-232].

Однако способ возможен только после предварительной водной экстракции арабиногалактана. Кроме того, данный способ из-за повышенного расхода варочных химикатов, низкого выхода целлюлозы с коротким и непрочным волокном не нашел применения в промышленном производстве.

Известен способ получения волокнистого полуфабриката для изготовления бумаги путем варки измельченной древесины ели в смеси уксусной кислоты и 25%-ного водного раствора пероксида водорода и катализатора вольфрамата натрия или молибдата натрия в количестве 0,5-5% от массы древесины [RU 2042004, 20.08:1995].

Недостатком этого способа является узкий ассортимент используемого сырья (только древесина ели), а также повышенный расход варочных химикатов, в частности расход пероксида водорода по отношению к ледяной уксусной кислоте – от 35:65 до 50:50 по объему, расход катализатора – от 0,5% до 5% к массе абсолютно сухой древесины.

Наиболее близким по технической сущности к предлагаемому изобретению является способ получения целлюлозного полуфабриката путем варки измельченной древесины осины в смеси 37% пероксида водорода и 30% уксусной кислоты, взятых в мольном отношении 0,3-0,5, при гидромодуле 10:1 и температуре 120-140°С в течение 2-5 часов в присутствии серной кислоты в количестве 1,5-2,5% от массы абсолютно сухой древесной щепы [RU 2150538, 10.06. 2000].

Недостаток данного способа заключается в узком ассортименте используемого сырья (способ разработан для древесины осины). Кроме того, недостатком данного способа является применение сернокислотного катализатора, поскольку он способствует деструкции углеводов древесины, тем самым снижая содержание целлюлозы в целлюлозном полуфабрикате. Известный способ характеризуется также повышенным расходом катализатора и значительной продолжительностью процесса.

Задачей изобретения является:

– расширение ассортимента используемого сырья путем вовлечения в оборот древесины лиственницы;

– получение целлюлозного полуфабриката из древесины лиственницы без предварительного извлечения из нее экстрактивных веществ;

– повышение качества целлюлозного полуфабриката за счет снижения содержания в нем лигнина и повышения содержания целлюлозы;

– повышение степени делигнификации процесса за счет применения более селективного катализатора;

– снижение удельного расхода реагентов за счет снижения гидромодуля варки.

Поставленная задача достигается тем, что в качестве катализатора для варки древесины лиственницы используют молибденовую кислоту, взятую в количестве 0,5-0,7 мас.% от абсолютно сухой древесины. Согласно изобретению варку проводят в смеси 37% пероксида водорода и 30% уксусной кислоты, взятых в мольном отношении 0,3-0,5; при гидромодуле 7,5:1-10:1; температуре 110-140°С в течение 2-3 часов.

Сравнительный анализ показывает, что отличительными от прототипа признаками являются: использование в качестве сырья древесины лиственницы, а в качестве катализатора – молибденовой кислоты (Н2МоO4) в количестве 0,5-0,7 мас.% от абсолютно сухой древесины. Молибденовая кислота является катализатором окисления, способствуя образованию органических надкислот, которые селективно окисляют лигнин и переводят его в растворимое состояние, не затрагивая углеводную часть древесины. Более селективный катализатор – Н2МоO4 и оптимизированные параметры варки (температура, продолжительность, гидромодуль) позволяют расширить сырьевую базу за счет использования древесины лиственницы, повысить качество целлюлозного полуфабриката, а также снизить удельный расход реагентов и катализатора.

Способ подтверждается конкретными примерами.

Пример 1. 10 г абсолютно сухих опилок древесины лиственницы (фракция от 2 до 5 мм) помещают в автоклав и заливают варочным раствором, состоящим из 90 мл 30%-ного раствора уксусной кислоты, 10 мл 37%-ного раствора пероксида водорода (мольное отношение Н2O2/СН3СООН составляет 0,3) и 0,03 г Н2МоO4 в качестве катализатора (0,3 мас.% от абсолютно сухой древесины). Гидромодуль варки составляет 10:1. Варку проводят при температуре 130°С в течение 2-х часов. После варки полученный целлюлозный полуфабрикат промывают горячей водой на вакуумном фильтре до нейтральной среды и сушат при температуре 105±0,8°С до постоянного веса. Выход целлюлозного полуфабриката составляет 45,2 маc.%, содержание в нем целлюлозы 78,2 маc.%, лигнина 7,3 маc.%, степень делигнификации 87,2% (табл.1).

Пример 2-4. Варку проводят при тех же условиях, что и в примере 1, но концентрация катализатора – молибденовой кислоты (Н2МоO4) – в варочном растворе варьируется от 0,5 до 1,0 мас.% от абсолютно сухой древесины. Таблица 1 демонстрирует, что лучшее качество целлюлозного полуфабриката (содержание лигнина в полуфабрикате 0,4-0,6 мас.%, содержание целлюлозы 80,9-81,6 мас.%) достигается при концентрации катализатора Н2МоO4 0,5-0,7 мас.% от абсолютно сухой древесины. Использование катализатора в количестве 0,3 мас.% от абсолютно сухой древесины становится неэффективным из-за повышенного содержания лигнина (7,3 мас.%) в целлюлозном полуфабрикате. Использование катализатора свыше 0,7 мас.% также нецелесообразно, так как наблюдается тенденция к снижению степени делигнификации (97,4%) и увеличению содержания лигнина (1,6 мас.%).

Пример 5 (прототип). Варку древесины лиственницы проводят в варочном растворе с сернокислотным катализатором по условиям прототипа. Выход целлюлозного полуфабриката, содержание в нем целлюлозы, лигнина и степень делигнификации представлены в таблице 1. Из данных таблицы следует, что варка в условиях прототипа дает значительно худшие результаты, по сравнению с предлагаемым способом.

Примеры 6-8. Варку проводят в тех же условиях, что и в примере 2. Отличия состоят в том, что варку проводят при значениях гидромодуля 7,5:1-15:1. При этом получается целлюлозный полуфабрикат с содержанием целлюлозы от 79,7 до 82,8 мас.%, лигнина от 0,5 до 1,2 мас.% и степенью делигнификации от 98,1 до 99,2%. Оптимальными режимами являются гидромодули 7,5:1 (пример 6) и 10:1 (пример 7). Гидромодуль 15:1 использовать экономически нецелесообразно из-за повышенного расхода варочных реагентов.

Примеры 9-10 (прототипы). Варку проводят по условиям прототипа. Выход целлюлозного полуфабриката, содержание целлюлозы, лигнина и степени делигнификации древесины лиственницы представлены в таблице 2. Варка по условиям прототипа дает значительно худшие результаты по сравнению с предлагаемым способом.

Примеры 11-20. Варку проводят в тех же условиях, что в примере 2. Отличие состоит в том, что варьируются температура и продолжительность процесса. Анализ результатов таблицы 3 показывает, что варку при температуре 100°С проводить нецелесообразно, так как в целлюлозном полуфабрикате еще содержится значительное количество лигнина. Варку при 110°С предпочтительно проводить в течение 3-х часов. Наилучшие результаты получаются при температуре 120-130°С с продолжительностью 2-3 часа (предпочтительно 3 часа). С повышением температуры варки до 140°С наблюдается тенденция к незначительному увеличению лигнина (до 1,7 мас.%) в целлюлозном полуфабрикате.

Пример 21-22 (прототип). Варку проводят при температуре 130°С по условиям прототипа. Выход целлюлозного полуфабриката, содержание в нем целлюлозы, лигнина и степени делигнификации представлены в таблице 3. Из представленных данных следует, что варка древесины лиственницы по условиям прототипа значительно ухудшает результаты по сравнению с предлагаемым способом.

Таким образом, предлагаемый способ получения целлюлозного полуфабриката из древесины лиственницы позволяет:

– расширить сырьевую базу за счет вовлечения в производственный процесс огромных запасов древесины лиственницы;

– получить целлюлозный полуфабрикат без использования предварительной стадии извлечения экстрактивных веществ;

– получить целлюлозный полуфабрикат высокого качества при низком расходе варочных реагентов (на 25% ниже при гидромодуле 7,5:1) и снизить содержание доли катализатора до 0,5-0,7 мас.% (в прототипе – 2 мас.%).

Таблица 1
Влияние концентрации катализатора Н2МоO4 на качество целлюлозного полуфабриката при температуре 130°С и продолжительности варки 2 часа. Гидромодуль 10:1.
№№ примеров Концентрация Н2МоO4 в растворе, %* Выход целлюлозного полуфабриката, %* Содержание цел-зы в полуфабрикате, ** Содержание лигнина в полуфабрикате, %** Степень делигни фикации, %
1 0,3 45,2 78,2 7,3 87,2
2 0,5 44,0 80,9 0,6 99,0
3 0,7 41,5 81,6 0,4 99,3
4 1,0 41,6 82,4 1,6 97,4
5 прототип H2SO4 2% от массы а.с.д. 44,7 71,9 18,0 69,2
Примечание: 1. Состав варочного раствора: смесь 30%-ной уксусной кислоты +37%-ный раствор Н2O2 (при мольном отношении H2O2/CH3COOH=0,3)+Н2МоO4(0,5% от массы абсолютно сухой древесины)
2. * – от массы абсолютно сухой древесины
** – от массы абсолютно сухого волокнистого продукта.
Таблица 2
Влияние гидромодуля варки на качество целлюлозного полуфабриката при температуре 130°С, мольном отношении Н2O2/СН3СООН=0,3 и продолжительности 2 часа
№№ примеров Гидромодуль варки Выход целлюлозного полуфабриката, %* Содержание целлюлозы в полуфабрикате, %** Содержание лигнина в полуфабрикате, %** Степень делигнифи кации, %
6 7,5:1 42,6 79,7 1,2 98,1
7 10:1 44,0 80,9 0,6 99,0
8 15:1 41,1 82,8 0,5 99,2
9 прототип 10:1 44,7 71,9 18,0 19,2
10 прототип *** 15:1 38,6 80,3 3,8 94,4
Примечание: 1. Состав варочного раствора: смесь 30%-ной уксусной кислоты +37%-ный раствор H2O2 (при мольном отношении Н2O2/СН3СООН=0,3)+Н2МоO4(0,5% от массы абсолютно сухой древесины)
2. * – от массы абсолютно сухой древесины
** – от массы абсолютно сухого волокнистого продукта.
3. *** – мольное отношение Н2O2/СН3СООН=0,5

Таблица 3
Влияние температуры и продолжительности варки на качество целлюлозного полуфабриката. Гидромодуль 10:1
№№ примеров Температура варки, °С Продолжительность варки, час Выход целлюлозного полуфабриката, %* Содержание целлюлозы в полуфабрикате, %** Содержание лигнина в полуфабрикате, %** Степень делигни-фикации
11 100 2 69,0 58,9 19,8 47,7
12 100 3 59,2 69,8 13,6 68,6
13 110 2 47,9 74,6 5,0 90,8
14 110 3 46,4 77,8 4,2 92,5
15 120 2 42,2 82,7 1,9 96,8
16 120 3 41,2 82,5 1,5 98,2
17 130 2 44,0 80,9 0,6 99,0
18 130 3 43,3 80,3 1,4 97,7
19 140 2 41,0 81,5 1,7 97,33
20 140 3 40,0 82,0 1,5 98,0
21 прототип 130 2 44,7 71,9 18,0 69,2
22 прототип 130 3 43,0 72,1 14,3 76,4
Примечание: 1. Состав варочного раствора: смесь 30%-ной уксусной кислоты +37%-ный раствор Н2O2 (при мольном отношении H2O2/CH3COOH, равном 0,3)+Н2МоO4(0,5% от массы абсолютно сухой древесины)
2. * – от массы абсолютно сухой древесины
** – от массы абсолютно сухого волокнистого продукта

Формула изобретения

Способ получения целлюлозного полуфабриката путем варки древесного сырья в растворе, содержащем смесь 37% пероксида водорода и 30% уксусной кислоты в мольном соотношении 0,3-0,5 и катализатор, отличающийся тем, что в качестве сырья используют древесину лиственницы, а варку осуществляют в присутствии катализатора – молибденовой кислоты, взятого в количестве 0,5-0,7% от массы абсолютно сухой древесины, при температуре 110-140°С и гидромодуле 7,5:1-10:1.


MM4A – Досрочное прекращение действия патента СССР или патента Российской Федерации на изобретение из-за неуплаты в установленный срок пошлины за поддержание патента в силе

Дата прекращения действия патента: 01.07.2008

Извещение опубликовано: 27.06.2010 БИ: 18/2010


Categories: BD_2251000-2251999