Патент на изобретение №2249267

(54) СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ОБЛУЧЕННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА (ВАРИАНТЫ)

(57) Реферат:

Изобретение относится к области обращения с отработавшим ядерным топливом. Сущность изобретения: способ переработки облученного ядерного топлива для получения совместного раствора U и Pu включает экстракцию U, Pu, Np, Tc из азотнокислого раствора 30% раствором трибутилфосфата и отделение Np и Tc. Последующую реэкстракцию Pu проводят раствором обедненного или регенерированного четырехвалентного урана. Раствор подают в среднюю часть блока реэкстракции Pu с расходом, обеспечивающим в реэкстракте весовое соотношение Pu_U=1:4. При этом одновременно подают в конец блока раствор 0,1-0,7 моль/л азотной кислоты с расходом, исключающим проскок U(IV) с экстрактом U(VI). Совместную реэкстракцию плутония и части урана также проводят раствором комплексообразователя, подаваемым с постоянным составом и расходом, обеспечивающим полную реэкстракцию плутония. При этом одновременно подают в конец блока раствор 0,1-0,7 моль/л азотной кислоты с расходом, обеспечивающим заданное поступление урана в смешанный реэкстракт. Преимущество изобретения заключается в обеспечении нераспространения делящихся материалов. 2 с.п. ф-лы., 2 табл., 1 ил.

Изобретение относится к способам переработки облученного ядерного топлива (ОЯТ) с обеспечением повторного использования регенерированных ядерных материалов в смешанном уран-плутониевом оксидном МОХ-топливе.

Известные способы получения МОХ-топлива включают получение отдельных фракций окиси плутония и обедненной по U²³⁵ окиси урана с дальнейшим смешением их [1]. Однако процессы, в которых присутствует выделение отдельной фракции окиси плутония, не могут считаться обеспечивающими принцип нераспространения делящихся материалов. Наилучшим образом принцип нераспространения обеспечивается при получении совместной композиции Рu и U в водном растворе и получении из него смеси оксидов.

Известен способ переработки ОЯТ [2], в котором из органического раствора, полученного в результате экстракции и содержащего U, Pu, Np и Тc, предлагается после отделения Np и Тс выделять совместно Pu и U в нужном соотношении с помощью АГК. Однако в данном способе не указаны пути реализации этого решения и поддержания заданного соотношения Pu и U при изменении их состава в узких пределах. Другим недостатком данного способа является невозможность включения в оборот обедненного урана. Данный способ является наиболее близким к заявленному способу.

Предлагаемым изобретением решается задача получения в процессе переработки ОЯТ совместных реэкстрактов урана и плутония заданного состава с использованием как обедненного, так и регенерированного урана, при соблюдении принципа нераспространения делящихся материалов.

Для получения водной композиции, имеющей весовое соотношение Pu_U=1:4, предлагается из органического раствора, полученного при переработке облученного ядерного топлива АЭС (ОЯТ АЭС) по схеме Пурекс-процесса и содержащего Pu, Np, Тc и U, характеристического изотопного состава, отделять Np и Тc и по первому варианту проводить реэкстракцию Pu раствором обедненного или регенерированного U(IV), подаваемым в среднюю часть блока реэкстракции Pu с расходом, обеспечивающим в реэкстракте соотношения Pu и U, равные 1:4, при одновременной подаче в конец блока 0,1-0,7 моль/л азотной кислоты с расходом, исключающим проскок U(IV) с экстрактом U(VI). Полученная водная композиция содержит Pu и U (обедненного состава). В ходе такой операции изотопный состав регенерированного урана меняется незначительно по количеству U²³⁵.

Согласно второму варианту изобретения для решения поставленной задачи предлагается из органического раствора после отделения Np и Тc совместно реэкстрагировать Pu и часть урана раствором комплексообразователя, подаваемым с постоянным составом и расходом, обеспечивающим полную реэкстракцию плутония при одновременной подаче в конец блока раствора 0,1-0,7 моль/л азотной кислоты, с расходом, обеспечивающим заданное поступление урана в смешанный реэкстракт, в отсутствии отмывки последнего от U(VI) оборотным экстрагентом. В качестве комплексообразователя возможно использование ацетогидроксамовой кислоты.

Объединение двух технических решений в одну заявку связано с тем, что два данных способа решают одну и ту же задачу принципиально одним и тем же путем, при этом обеспечивается получение одного и того же технического результата – получение совместного реэкстракта Рu и U с весовым соотношением 1:4. С другой стороны, разделение на варианты связано с тем, что в первом случае на получение композиции Pu-U привлекается уран, обедненный или регенерированный, а во втором случае берется уран из органического экстракта. Таким образом, оба варианта являются равноценными для решения задачи.

На чертеже приведена схема блока для получения совместного реэкстракта Рu и U. Блок состоит из 12 экстракционных ячеек, номера которых обозначены цифрами от 1 до 12. Стрелки представляют входящие и выходящие потоки, имеющие следующие обозначения: 1 – экстракт Рu и U, 2 – экстрагент, 3 – реэкстрагент Рu, 4 – промывной раствор, 5 – реэкстрагент Рu и U, 6 – экстракт U.

Способ осуществляется следующим образом. Исходный раствор состава: НNО₃ – 3 моль/л, U – 250 г/л, Рu – 2,4 г/л, Np – 180 мг/л, Тс – 200 мг/л поступает на экстракцию 30% трибутилфосфатом в разбавителе; для окисления Np(IV) до Np(VI) используется раствор Cr(VI). После реэкстракции Тс раствором концентрированной НNO₃ и Np раствором восстановителя экстракт Рu поступает в 3 ступень блока реэкстракции на восстановительную реэкстракцию Рu раствором U(IV), полученного из обедненного или регенерированного U с низким содержанием U(VI), который подается в 9 ступень реэкстракционного блока. В последнюю ступень блока подается раствор НNО₃ заданной концентрации. Реэкстракт U(IV), Pu(III) обрабатывается на двух ступенях оборотным экстрагентом. После отделения Рu проводится реэкстракция U разбавленным раствором азотной кислоты.

Во втором варианте после отделения Np и Тc экстракт Рu и U поступает на реэкстракцию Рu азотнокислым раствором ацетогидроксамовой кислоты с постоянным расходом. Корректировка соотношения Pu:U, равного 1:4, осуществляется потоком азотной кислоты.

Пример 1 (1-й вариант).

Экстракт Pu и U, полученный при переработке ОЯТ, после отделения Np и Тc поступает в 3 ступень экстракционного блока на восстановительную реэкстракцию Рu раствором U(IV), который подается в 9 ступень реэкстракционного блока. Реэкстракт U(IV)-Pu(III) обрабатывается на 2 ступенях оборотным экстрагентом. Технологические показатели приведены в таблице 1. В результате проведенной операции получен реэкстракт, содержащий Рu и U в необходимом соотношении 1:4.

Пример 2 (2-й вариант).

Экстракт Pu и U, полученный при переработке ОЯТ, после отделения Np и Тс поступает на реэкстракцию Pu азотнокислым раствором ацетогидроксамовой кислоты с постоянным расходом. Раствор реэкстрагента Pu подается в середину блока (по ходу экстрагента). Для корректировки содержания U в реэкстракте Pu в последнюю ступень блока подается раствор НNО₃ заданной концентрации и расчетным соотношении потоков водной и органической фаз. Технологические показатели приведены в таблице 2. Изменение концентрации компонентов при сохранении заданного соотношения сказывается на практике линейной функцией расхода раствора кислоты. Полученный реэкстракт, содержащий Рu и U в соотношении 1:4, отвечает поставленной задаче.

Список источников

1. Mixed Oxide Fuel(MOX) Explatation and Destruction in Power Readctors. Edited by Erich R. Merz, Carl E. Walter and Gennady M. Pshakin. NATO ASI Series., p.165-191.

2. Б.Я.Зильберман, Ю.С.Федоров, Е.Н.Мишин, Л.И.Сытник, О.В.Шмидт “Суперпурекс как ТБФ-совместимый процесс для извлечения и фракционирования долгоживущих радионуклидов из отработавшего топлива АЭС”. – Химическая технология, 2002, т.3, №7, ст. 33-37.

Формула изобретения

1. Способ переработки облученного ядерного топлива для получения совместного раствора U и Рu, включающий экстракцию U, Pu, Np, Тc из азотно-кислого раствора 30% раствором трибутилфосфата, отделение Np и Тc, отличающийся тем, что последующую реэкстракцию Pu проводят раствором обедненного или регенерированного четырехвалентного урана, подаваемым в среднюю часть блока реэкстракции Pu с расходом, обеспечивающим в реэкстракте весовое соотношение Pu_U=1:4 после отмывки реэкстракта оборотным экстрагентом от избыточного U(VI), при одновременной подаче в конец блока раствора 0,1-0,7 моль/л азотной кислоты с расходом, исключающим проскок U(IV) с экстрактом U(VI).

2. Способ переработки облученного ядерного топлива для получения совместного раствора U и Pu, включающий экстракцию U, Pu, Np, Тc из азотно-кислого раствора 30% раствором трибутилфосфата, отделение Np и Тc, отличающийся тем, что совместную реэкстракцию плутония и части урана проводят раствором комплексообразователя, подаваемым с постоянным составом и расходом, обеспечивающим полную реэкстракцию плутония, при одновременной подаче в конец блока раствора 0,1-0,7 моль/л азотной кислоты с расходом, обеспечивающим заданное поступление урана в смешанный реэкстракт.

РИСУНКИ